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《储能科学与技术》推荐|张宇波 等：​面向变工况条件的锂离子电池寿命退化预测方法

时间：2023-08-14 来源： 浏览：

《储能科学与技术》推荐|张宇波 等：​面向变工况条件的锂离子电池寿命退化预测方法

原创 张宇波 王有元 等 储能科学与技术
储能科学与技术

esst2012

中文核心、科技核心和cscd核心期刊，化学工业出版社和中国化工学会主办，主编黄学杰研究员。投稿及下载官网：http://esst.cip.com.cn/CN/2095-4239/home.shtml；欢迎给公众号投稿

收录于合集
#2023年第7期 18 个
#锂离子电池 5 个
#研究 272 个

作者： 张宇波   王有元   黄洞宁王子懿陈伟根

单位： 重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室

引用： 张宇波 , 王有元 , 黄洞宁 , 等 . 面向变工况条件的锂离子电池寿命退化预测方法 [J]. 储能科学与技术 , 2023, 12(7): 2238-2245. 

DOI ： 10.19799/j.cnki.2095-

4239.2023.0233

摘 要   准确地预测锂离子电池寿命退化对保障电动汽车及电化学储能系统的安全可靠运行具有重要意义。然而，面向变工况条件的锂离子电池寿命预测仍具有较大的挑战。本文提出了一种新型特征矩阵的建立方法以及基于深度卷积神经网络的电池寿命预测方法。首先，以容量衰减来定义电池寿命退化，根据变工况公开数据集的特点，结合历史容量信息、循环次数信息和工况信息建立了多维度特征参量矩阵。然后，以特征参量矩阵为输入，待预测电池容量为输出，构建了一步预测的映射关系。为获取该映射关系，采用了具有强非线性能力的深度学习方法，通过空洞卷积模块、残差模块和回归模块的叠加建立了空洞残差回归网络(dilated residual regression network，DRRN)。进一步地，在训练所构建的网络时使用贝叶斯优化(Bayesian optimization，BO)寻找最佳的超参数组合，使模型达到最优效果。实验结果表明，相比于目前常用于电池剩余寿命预测的粒子滤波算法和长短时记忆神经网络算法，所提方法至少可减少相对均方根误差42.8%，具有明显优势。在不同的预测起点下，证明了所提方法具有较鲁棒的预测能力。
关键词   锂离子电池；变工况条件；寿命预测；卷积神经网络；贝叶斯优化
锂离子电池作为一种清洁储能器件，因其能量密度高、使用寿命长、低自放电率等优点，在电动汽车、新型储能等领域受到广泛关注。然而，随着循环次数的增加，锂离子电池受电极材料劣化和活性锂离子损失等因素影响导致退化，甚至可能导致严重的事故发生。因此，准确预测电池寿命退化趋势对保障电动汽车和电化学储能系统等产品装备的安全可靠运行具有重要意义。
电池的退化在外部表现为电池容量的减少和阻抗的增加，相关研究也普遍基于这些物理量作为反映电池寿命的指标。以容量为例，通常定义实时容量与额定容量的比值低于80%时代表电池寿命终止(end of life，EOL)。基于此，开展了大量的电池剩余寿命预测(remaining useful life，RUL)和寿命退化趋势预测(degradation trajectory prediction，DTP)的研究。具体而言，RUL是指电池从当前时刻开始，距EOL所剩余的具体循环次数，通常是一个单一的标量值；而DTP是指电池从当前时刻开始直至EOL每个时刻的实时容量退化值，通常是一个序列的数据，可构建出电池完整的退化趋势。
目前常用的方法包括模型驱动、数据驱动及各类融合算法。模型驱动方法一般采用等效电路模型和电化学模型，基于模型的方法一般依赖于电池内部复杂的化学反应和大量参数计算，现场应用难度较大。基于数据驱动的方法不考虑电池内部的机理，从数据中提取出与寿命退化相关的特征，从而预测寿命。文献[ 9 ]提出一种基于差分电压和Elman神经网络预测锂离子电池RUL的方法，通过不同健康因子和不同神经网络方法实验证明了该方法对RUL预测的准确性。由于剩余寿命预测获得的结果往往是一个单独的标量信息，忽略了电池在整个寿命退化周期的特性，因此越来越多的研究开始关注预测电池寿命退化趋势的方法。文献[ 10 ]提出了一种结合粒子滤波算法(particle filtering，PF)的锂离子电池寿命退化趋势预测方法，其中，采用了指数函数作为经验退化方程。文献[ 11 ]提出了一种基于深度学习的寿命退化趋势预测方法，采用循环递归神经网络中的长短时记忆神经网络(long and short-term memory，LSTM)对电池的退化进行了预测，并通过对比证明了所提方法的先进性。
虽然目前已有较多研究开展了电池RUL和DTP的研究，但这些方法往往都是基于固定工况下的电池退化规律而设计的。在实际应用中，无论是电动汽车还是电池储能系统都难以在全寿命周期始终保持相同的工况运行。当电池在变工况下运行时特征量将发生较大的变化且寿命退化趋势复杂，对当前的寿命预测方法和特征参量体系都将带来新的挑战。
因此，文章提出了一种在变工况条件下基于数据驱动的DTP预测方法。首先，根据变工况公开数据集的特点，结合历史容量信息、循环次数信息和工况信息，提出了一种新型的特征参量输入矩阵。然后，为获取输入与输出之间复杂的非线性关系，采用了一种基于卷积神经网络的深度网络结构，其包含空洞卷积、深度残差网络和回归层，以特征参量矩阵和待预测容量分别作为输入和输出，构建了一步预测的映射关系。在训练所构建的网络时引入贝叶斯优化方法，为各个模型寻找最佳的超参数组合，使模型达到最优效果。

1 数据集及特征参量

1.1　变工况条件数据集

文献[ 5 ]开源了一个最新的含有变工况的锂离子电池数据集。文章以锂离子电池作为研究对象。该数据集共包含77个由天津力神公司制造的18650型电芯，其正极为LiCoO 2 +LiNi 0.5 Co 0.2 Mn 0.3 O 2 的混合材料，负极为石墨材料。该电芯标称容量为2.4 Ah，上下限截止电压分别为3.0 V和4.2 V，所有电芯均在25 ℃恒温下以截止电流0.048 A进行循环测试。
首先，18650型电芯首先以小倍率充放电进行了20次循环以满足电池早期预测的研究需求。随后，该数据集的77个电芯被分为两组，各循环100次以满足固定工况和变工况的研究需求。其中，第一组包含22个电芯，保持恒定充电工况、恒定放电工况进行循环测试。第二组包含55个电芯，以随机变化的倍率进行充电，以固定倍率3 C进行放电，其他条件均恒定。针对第二组电芯，其随机充电倍率具体指每五个循环周期内，从1 C、2 C、3 C三个离散选项中随机挑选一个作为充电倍率，且总体而言每个倍率出现的次数服从均匀分布。考虑文章的研究重点在于变工况条件下的电池寿命退化预测，因此后续仅使用第二组电芯进行分析、建模。第二组数据集中部分电芯的放电容量曲线如图1所示。

图1     放电容量退化示例

1.2　特征参量矩阵

特征参量矩阵是数据驱动方法的核心组成之一，旨在结合当前已知信息、可测量参量等建立起与未来响应量或不可测参量之间的关系。电池的未来充电倍率计划、循环次数等信息是已知的。在建立特征参量矩阵时，应尽量考虑输入参量可显式地从数据集中直接获取，而不需要先对特征参量单独进行预测，随后才导入数据驱动模型中预测未来容量的退化情况，从而一定程度上抑制模型的累积误差。
因此，本工作通过历史容量信息、循环次数信息和工况信息协同建立了新型的特征参数对，如式(1)所示。
(1)
式中， θ k 是特征参数对； k 是循环次数； D C ( k )表示第 k 次循环下的充电倍率； C k 表示第 k 次循环下的放电容量值。
进一步地，使用历史5次循环内的特征参数对，并进一步结合待预测时刻的循环次数、充电倍率，提出了包含17维特征的参量矩阵，其与响应值的映射关系如式(2)所示。
(2)
式中， g 表示数据驱动模型。基于式(2)可看出，采用一步预测的方法，当获取 k +1时刻的预测容量后，再将该输出值重新代入参量矩阵并迭代更新其他参数，从而获取 k +2时刻的预测容量。按照上述步骤迭代运行后，即可预测电池在长时间尺度下的寿命退化情况。另外，由于特征矩阵以循环次数下的工况、容量等信息来构建，因此就空间尺度而言，特征之间的潜在联系更偏向于局部。
由于所建立的特征矩阵数据的数量级明显不同，为排除数据的数量级对预测结果的影响，在输入数据驱动方法前对矩阵进行了标准化处理。采用了Min-Max方法对整个特征参量矩阵进行标准化，具体计算如式(3)所示。
(3)
式中， x 表示原始序列,即特征矩阵； n 表示序列的长度； y 表示经过标准化后无量纲的新序列。

2 空洞残差回归网络

2.1　空洞卷积

考虑本工作所建立的特征映射属于一步预测，整个特征矩阵的时间尺度较小，因此需要一种偏向于局部特征提取的方法。基于此，结合以往在变工况条件下电池健康状态估计的研究，提出了一种基于卷积神经网络(convolutional neural network，CNN)的数据驱动预测模型，采用全新的特征矩阵体系实现电池的寿命退化预测。
CNN的核心是卷积核，感受野作为卷积核的关键因素，其规模对卷积核性能具有极大的影响。感受野最初是在神经学上被提出来用于描述刺激引起反射的体表区域。在深度学习领域中，感受野被定义为输入中执行特征区域的大小。感受野的规模越大代表可以获得更多关于输入的信息。考虑所提特征矩阵的尺度，在使用CNN对其进行特征提取时使用了2×2的小卷积核，但这导致了感受野的规模较小，获得关于输入的信息较少。
为解决该问题，在所构建网络的浅层部分引入了空洞卷积方法，初步提取输入健康指标的特征，增大了感受野的规模。空洞卷积是对因果卷积的进一步改进，空洞卷积在卷积过程中对输入进行间隔采样，从而增加特征提取窗口，增大感受野的规模。卷积的基本计算是卷积核与输入核的内积和。空洞卷积的表达式如式(4)所示。
(4)
式中， d 是空洞因子，当 d =1时，空洞卷积与基本卷积表达式相同； F(s) 表示对元素 s 的卷积运算； k 为卷积核的长度； f 和 g 分别表示卷积核和输入序列。因此，空洞卷积的关键就是在相邻的核之间引入固定的步长。

2.2　残差网络

深度网络能够从输入中提取高维特征，常常具有较大的参数规模，常被用于处理复杂的非线性拟合问题。由于本工作的目标是预测复杂变工况条件下电池寿命退化，因此深度模型必须具有较强的特征提取能力、鲁棒性以及泛化性能。
受He等人在计算机视觉领域用于图像检测和分类的残差神经网络的启发，结合2.1节所提到的空洞卷积方法，建立了空洞残差回归网络(dilated residual regression network，DRRN)。该网络由一个空洞卷积块、一个残差网络块和一个回归块组成。三种颜色分别对应三个不同的块，如图2所示。

图2     DRRN 网络架构
该模型的数学原理如下。
空洞卷积块的输入、输出以及可学习参数的关系可表示为
(5)
式中， σ 表示ReLU激活； s 表示输入序列； w d 和 b d 表示可学习权值和偏差； x 为空洞卷积块的输出。通过激活和最大池化后输入下一模块。对于残差网络块，使用空洞卷积的输出作为输入，则残差块的输入、输出以及可学习的参数表达为
(6)
(7)
式中， φ 表示可学习残差连接； σ 为ReLU激活； x 表示空洞卷积块提取的浅层特征； w 1 、w 2 、b 1 、b 2 表示可学习权重和偏差。式(6)和式(7)中， φ 是具有1×1卷积的可学习残差连接。该残差模块由于使用了残差连接，梯度不会随着网络深度的增加而消失。
进一步地，对于回归模块，在残差模块通过提取单元的健康状态特征后输入回归块，在对最后一个块的输出使用3×3平均池化后引入Dropout方法，在输入全连接层前使得70%的神经元随机失活以减小过拟合的影响。然后，将输出输入回归层，以预测电池的寿命退化。在回归块中，使用均方误差(mean square error，MSE)作为损失函数loss，即回归层的损失函数loss为预测响应的半均方误差，其具体表达式为
(8)
式中， R 为响应的数目； T i 和 Y i 分别表示测量的容量和估计的容量。
综上所述，该模型首先通过空洞卷积初步提取特征矩阵的浅层特征，增大了感受野的规模。然后利用深度残差模块将该特征映射到高维空间，对这些特征进行进一步提取和分析。最后，该模型通过回归层输出电池的容量预测结果，从而反映电池的寿命退化情况。所建立的DRRN模型通过更深的网络带来了更大的参数规模，提高了模型的学习能力，模型中定制的浅层特征提取方法亦与特征矩阵的局部特征特性相匹配。

2.3　评价指标

为定量评价所提方法的预测效果，采用了目前常用于回归任务的定量评价指标平均绝对误差(mean absolute error，MAE)和均方根误差(root mean square error，RMSE)两种指标来共同反映对电池寿命退化预测的准确性。两个指标的具体数学表达如式(9)和(10)所示。
(9)
(10)
式中， y i 表示真实值； 表示预测值； n 表示样本的个数。

3 实验验证

3.1　模型训练

为训练空洞残差回归网络，首先需对数据做预处理。为了稳定、有效地验证模型的效果，同时又兼顾结果的保真性，采用了训练数据驱动模型的常用方法，一般将2/3～4/5的样本用于训练，然后将剩余样本用于测试。将包含55个变工况电池的公开数据集随机分为三部分，其中，70%作为训练数据，20%作为验证数据，10%作为测试数据。每个样本均按照式(2)的形式排列成特征矩阵。利用训练数据和验证数据训练网络，采用测试数据评估所提方法的效果。
深度学习模型的超参数一定程度上决定了模型的效果。为了使得数据驱动模型达到最佳效果，模型训练时采用了贝叶斯优化方法，用于搜索参数空间内最佳的超参数组合。选择了训练深度学习网络时的四个关键超参数进行优化，具体包括批大小(batch size)、初始学习率(initial learning rate)、最大轮次(max epochs)和L2正则化参数(L2 regularization)。其中，初始学习率是网络训练最重要的超参数，决定了网络的梯度更新是否有效且最优；批大小和最大轮次将影响模型的泛化能力，从而使模型适用于训练集以外的数据分布；L2正则化参数可缓解深度学习网络训练的过拟合现象。在训练网络时，采用反向传播算法训练所构建的网络。经过贝叶斯优化后，文章最终所用的最佳超参数组合如表1所示。

表1   空洞残差回归网络最佳超参数组合

3.2　算法验证与对比

按照3.1节所述的划分原则，随机划分的测试集共包含五个电芯，在原始数据集中的编号为46 # 、15 # 、3 # 、61 # 、20 # 。在完成模型训练后，将测试集的特征矩阵预处理成与训练集格式相同，并采用同样的方法标准化。针对训练集的每个电芯，单独地预测每个电芯未来的寿命退化趋势。
为了验证所提方法的效果，采用了目前常用于锂离子电池寿命预测的模型驱动和数据驱动算法作对比，包括基于粒子滤波(PF)的寿命退化算法和长短时记忆神经网络(LSTM)。模型驱动算法按照文献[ 10 ]，采用双指数函数作为观测方程，具体表达式为
(11)
式中， k 代表循环次数； Q 代表 k 时刻下的电池可用容量； a 、 b 、 c 、 d 代表四个状态参数。
粒子数目设定为200，过程噪声和观测噪声分别设定为0.0001和0.001。数据驱动方法采用贝叶斯优化模型超参数，从而使得对比模型的效果达到最佳，具体的超参数组合如表2所示。

表2   对比算法的最佳超参数组合

将测试集中的每个电芯单独测试所提方法和两种对比模型。其中，PF在预测阶段采用最后一次更新的模型参数作为预测状态参数。两种数据驱动模型均离线完成了训练。当预测起点为50次循环时，各个方法的预测结果如图3所示。

图3     各个算法对电池退化的预测结果
如图3所示的容量预测值，总体而言所提方法在各个测试电芯上的预测效果均明显优于其他对比算法。根据图3的绝对误差对比图，在预测周期内几乎每次循环DRRN都具有最小的绝对误差，这表明所提方法具有更好的准确性和泛化性。另外，就整个电池容量退化的趋势而言，DRRN的预测结果更加符合实际的退化趋势，在倍率变化点前后可较为准确地捕捉放电容量的突变趋势。就所提方法的具体误差而言，在预测起点为50次循环的前提下，所提方法中61 # 电芯的误差最大，MAE和RMSE分别为0.102 Ah和0.117 Ah，15 # 电芯的误差最小，MAE和RMSE分别为0.024 Ah和0.032 Ah。
对于模型驱动方法，由于PF在预测起点后缺少新的观测序列，因此仅能使用预测起点上的状态参数，导致预测效果不佳，虽然大量的研究证明了PF在常规工况下优异的寿命退化预测能力，但在本研究所解决的变工况条件下电池寿命预测问题中，该方法难以捕捉电池复杂的寿命退化趋势。
对于数据驱动方法，从图3可看出，虽然随着循环次数增加、工况信息改变，LSTM预测结果的趋势优于模型驱动PF，但由于变工况条件的特征量更为复杂，LSTM出现欠拟合，这表现在LSTM对电池寿命退化的预测趋势虽有所改变，但离真实值仍有较大的差距。
比较而言，所提方法通过空洞卷积提升卷积核感受野，又通过残差网络增加了网络的权重参数数目，从而提升了模型对输入的特征矩阵和输出容量的非线性映射能力，因此预测效果得到明显提升，也证明了文章所提方法适合于处理变工况条件下电池的寿命退化预测。为进一步验证所提方法，对比了在不同的预测起点下所提方法和其他对比算法的预测效果，其结果见表3。

表3   对比算法的最佳超参数组合

如表3所示，首先在不同的预测起点下，所提方法的预测误差均小于其他对比算法。随着预测长度的增加，各个方法的预测误差将发生变化。具体而言，当预测长度从30次变为70次，DRRN在测试集上的误差变化为0.005～0.021 Ah，其他两种对比算法PF和LSTM的误差变化范围分别为0.056～2.431 Ah，0.036～0.132 Ah。因此，DRRN在预测长度发生改变时相对而言更加鲁棒，这保障了所提方法在实际应用中的可靠性。另外，值得指出的是，随着预测长度的增加，LSTM出现了误差反而下降的情况，这可能源于该类循环神经网络的递归特性，但由于其对变工况电池的寿命预测能力表现出欠拟合特点，误差仍处于较高的水平。

3 结论

本工作研究了面向变工况条件的锂离子电池寿命退化的预测方法。所提方法与常用的模型驱动、数据驱动方法进行了对比，且数据驱动模型均引入贝叶斯优化方法寻找最优超参数组合。试验结果表明，相比于两种常用的PF和LSTM，所提方法对多个变倍率条件下的锂离子电池预测效果良好，且随着预测长度的变化DRRN表现较为鲁棒，预测误差变化不超过0.021 Ah。通过该研究，有助于在实际的变工况下更准确地预测电池寿命退化趋势，提高电池管理的可靠性。

第一作者： 张宇波（1997—），男，博士研究生，研究方向为锂离子电池全生命周期管控技术，E-mail：y.zhang@cqu.edu.cn；

通讯作者： 王有元，教授，研究方向为电化学储能系统安全管控技术，E-mail：y.wang@cqu.edu.cn。

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