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光电化学(PEC)水分解制氢作为一种将太阳能转化为储存在氢中的化学能的零排放技术受到越来越多的关注。半导体金属氧化物因其优异的稳定性常常作为PEC水分解的光阳极。
然而，半导体金属氧化物的光生载流子寿命短、较短的载流子扩散距离和缓慢的水氧化动力学，严重阻碍了PEC水分解的进一步发展。
基于此，
西安交通大学沈少华
课题组通过原子层沉积(ALD)和光沉积策略，成功在掺钛α-Fe
2
O
3
(Ti:Fe
2
O
3
)纳米棒上连续沉积超薄CoO
x
层和Ni单原子(Ti:Fe
2
O
3
/CoO
x
/Ni)。
采用超薄金属氧化物覆盖层和SAC协同修饰光电极，可以显著减少表面光生电子-空穴复合，加速表面水氧化动力学，从而提高PEC的水分解性能。
具体而言，在模拟太阳辐照条件下，Ti:Fe
2
O
3
/CoO
x
/Ni光阳极的光电流密度由1.23 V
RHE
时的0.326 mA cm
-2
提高到1.05 mA cm
-2
。
此外，Ti:Fe
2
O
3
/CoO
x
/Ni也表现出优异的PEC稳定性，其在10小时PEC反应期间没有发生明显的光电流衰减。
实验结果和理论计算表明，超薄CoO
x
覆盖层的表面钝化作用减少了表面光生载流子的复合，Ni单原子的表面催化作用加速了水氧化反应。
由CoO
x
和Ni单原子协同作用引起的表面电子结构的变化将降低OH*中间体的吸附能，进而降低OER决速步(OH*→O*)的能垒，有利于在Ti:Fe
2
O
3
/CoO
x
/Ni光阳极上PEC水分解反应的进行。
总的来说，该项工作为Ti:Fe
2
O
3
基光电极的表面电化学和电子结构改性提供了一种简便有效的方法，这也适用于对其他半导体基光电极的修饰改性以实现高效太阳能-燃料转化。
Synergy of Ultrathin CoO
x
Overlayer and Nickel Single Atoms on Hematite Nanorods for Efficient Photo-Electrochemical Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203838
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