【电极】JACS：可充电多价离子电池中的可逆电化学阴离子氧化还原

可充电多价离子电池因其金属阳极的高比容量和地球丰富性而备受关注，尽管很少有阴极材料允许多价离子以电化学方式嵌入其中。晶体 Chevrel 相是已知的少数可可逆嵌入多价阳离子的阴极材料之一。然而，迄今为止，还没有多价离子嵌入电极能够与其可逆性和稳定性相匹配，部分原因是缺乏指导离子嵌入和电子电荷转移如何从原子尺度耦合的设计规则。

在这里， 美国东北大学Joshua W. Gallaway，宾汉姆顿大学Manuel Smeu，纽约市立大学Robert J. Messinger 利用固态核磁共振波谱、同步加速器 X 射线近边缘吸收结构阐明了多价阳离子（Al ³⁺ 、Zn ²⁺ ）电化学嵌入时在 Chevrel 相（Mo ₆ Se ₈ 、Mo ₆ S ₈ ）电极中发生的电子电荷存储机制测量、操作同步加速器衍射和密度泛函理论（DFT）计算。

文章要点

1 ） 在阳离子嵌入时，电子选择性地转移到阴离子硫族骨架，而过渡金属八面体不具有氧化还原活性。

2 ） 这种可逆电化学阴离子氧化还原在不破坏或形成化学键的情况下发生，是一种与大多数使用阴离子氧化还原来提高能量密度的含过渡金属嵌入电极中发生的电荷存储机制根本不同的电荷存储机制。

研究结果提出了旨在实现新型嵌入电极的材料设计原则，使多价阳离子能够轻松电化学嵌入。

参考文献：

Ankur L. Jadhav, et al, Reversible Electrochemical Anionic Redox in Rechargeable Multivalent-Ion Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02542

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02542

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