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暨大宁国宏教授、李丹教授团队 JACS：金（I）基金属有机框架催化炔烃与二氧化碳的羧基化反应

时间：2023-10-09 来源：浏览：

暨大宁国宏教授、李丹教授团队 JACS：金（I）基金属有机框架催化炔烃与二氧化碳的羧基化反应

暨大化学院化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

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金是一种具有独特性质的迷人元素，在化学、纳米技术、材料科学和医学中的得到广泛的应用。金属有机框架（ MOF ）作为一类具有周期性和精确的结构、高比表面积以及功能多样性的晶态多孔材料。为了将金（ I ）集成到 MOF 中，科学家们已经开发出一些方法，如将金纳米颗粒封装在孔道中，或将金配合物锚定在框架结构中。然而，这些方法会降低 MOF 的孔隙率，并且金离子分散不均匀，导致材料性能不能令人满意。与之相对，构建具有金（ I ）节点的多孔金属有机框架（ Au-MOFs ）不仅保持了孔隙率，而且得到均匀分布的金位点。因此， Au-MOFs 的制备是具有重要意义的。然而，在所有金属中，由于金具有最低的电化学电势和最高的电负性，在常规溶剂热条件下金离子极易被还原为零价金， Au-MOFs 的合成仍是具有高度挑战性，且尚未有先例。

近日， 暨南大学化学与材料学院超分子配位化学研究所宁国宏教授 、 李丹教授团队 在 J. Am. Chem. Soc. 上发表了题为“ Gold(I)-Organic Frameworks as Catalysts for Carboxylation of Alkynes with CO ₂ ” 最新研究成果。 危荣佳 博士为第一作者， 宁国宏 教授和李丹教授为通讯作者。

图1 . 基于金（ I ）环三核配合物的金（ I ）基金属有机框架合成策略。

通过结合配位和动态共价化学，利用一个具有较好稳定性的 Au （ I ）环三核配合物为前驱体，选用合适的连接配体，通过共价连接的方法，合成了系列金（ I ）基金属有机框架材料（ JNM - Au ）。这是金（ I ）基金属有机框架的首次报道。该方法操作简便，不需氮气保护，在常温常压下 1 5 分钟即可完成反应，同时可以进行克级的合成。作者尝试了四种具有不同取代基的连接配体，都能快速简便地获得具有高结晶性和均一孔径的金（ I ）基金属有机框架材料（图1）。由于 JNM - Au 具有开放的 Au （ I ）位点，该材料对炔烃与二氧化碳的羧基化反应具有优异的催化活性和广泛的底物耐受性，并且在不损失催化性能的情况下至少可重复使用 5 次（图 2 ）。