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浙师大贲腾教授课题组 Angew：基于双氢键系统的晶态多孔有机盐用于快速大气水收集

时间：2022-08-25 来源：浏览：

浙师大贲腾教授课题组 Angew：基于双氢键系统的晶态多孔有机盐用于快速大气水收集

原创化学与材料科学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

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随着全球气候变化以及人口增加等因素影响，世界范围内越来越多的人面临着水资源短缺的问题。如何增加清洁淡水的产量，解决水资源短缺问题得到了越来越广泛的关注。迄今为止，海水淡化技术是最成熟的增加淡水产量的手段。然而其仅适用于沿海地区，对于内陆地区的干旱问题作用不大，无法真正缓解水资源短缺问题。近年来，新兴的吸附剂辅助的大气水收集 (Atmospheric Water Harvesting, AWH) 技术，由于没有地理位置限制，被认为是解决水资源短缺问题的有效手段。然而，到目前为止，可以用于 AWH 技术的吸附剂材料仍然较少，严重限制了此技术的发展和应用，因此，发展新型可以用于 AWH 的吸附剂材料一直是研究热点。晶态多孔盐 (CPOSs) 是一种由有机酸和有机碱通过离子键相互作用而形成的一种新型的晶态多孔材料，其高极性孔道赋予了 CPOSs 良好的亲水性，因此，有望用于 AWH 的吸附剂材料。

图 1 CPOS-6 双氢键系统的水吸附过程示意图 ( 红色 , O; 蓝色 , N; 黄色 , S; 灰色 , C; 白色 , H) 。

近日，浙江师范大学的贲腾教授在《 Angewandte Chemie 》上发表了题为 “ 基于双氢键系统的晶态多孔有机盐用于快速大气水收集 ” 的文章 (DOI: 10.1002/anie.202208660) 。为了得到具有 AWH 性能的 CPOS ，该课题组设计合成了一种新型晶态多孔有机盐 (CPOS-6) ，由于其独特的双氢键系统 ( 图 1) ，表现出了优异的大气水收集性能。

图 2 (a) CPOS-6 在 298 K 下的水蒸气吸附曲线 . (b) 60% RH 下水蒸气饱和吸附的 CPOS-6 在 45%–50% RH 和 313 K 时的 TGA 失重曲线 . (c) CPOS-6 在 50 次吸附 / 脱附循环时的水蒸气释放量。 (d) 50 次吸附 / 脱附循环后 CPOS-6 的 PXRD 图谱。

首先，作者对 CPOS-6 进行了水蒸气吸附 / 脱附、循环等性能的测试，结果表明其具有良好的循环稳定性和低温下较快的水释放速度。随后，通过原位傅里叶变换红外 ( In-suit FT–IR) 、水蒸气吸附热测试结合晶体结构解析对 CPOS-6 的水吸附机理进行研究 ( 图 3) 。结果表明，低相对湿度下，仅在 3554 cm ^-1 显示出不饱和双水分子形式的氢键吸收峰，随着相对湿度的增加，在 3386 cm ^-1 处开始显现四水分子饱和氢键的吸收峰，说明在高相对湿度下进入孔道中的水分子主要和早已存在于孔道内的水分子形成弱氢键相互作用。此外，在低相对湿度下 ( 阶段 Ⅰ ) 较大的吸附热 (83.8 kJ mol ^-1 ) 说明此时进入孔道的水分子和强极性基团间形成强氢键相互作用，而高相对湿度下 ( 阶段 Ⅱ ) 较小的吸附热说明此时形成的是弱氢键相互作用。最终 C POS-6 的大气水吸附 / 脱附过程如图 4 所示。位于孔道边缘的强极性基团通过形成强氢键相互作用而吸附进入孔道内的水分子；随着相对湿度的升高，后续进入孔道的水分子与早已存在于孔道内的水分子之间形成弱氢键相互作用而被吸附，脱附时，在较低温度下以弱氢键相互作用被吸附的水分子优先脱去；随后随着温度升高，强氢键相互作用吸附的水分子开始脱附。

图 3 (a) CPOS-6 在不同相对湿度下的原位红外光谱。 (b) CPOS-6 不同水蒸气吸附阶段的水蒸气吸附热。

图 4 CPOS-6 的水蒸气吸附 / 脱附过程示意图。

此外，双氢键系统在吸附时由于低湿度下吸附的水分子可以作为结合位点从而加速了第二阶段水分子的吸附速度。同时，脱附阶段，弱氢键相互作用结合的水分子可以在较低的温度下被较快释放。因此，双氢键系统同时提高了吸附和脱附动力学速度，最终虽然 C POS -6 的单次水吸附量并不高 ( 0.23 g g ^-1 ) ，但是表现出了较高的产水量 ( 2.16 g g ^-1 day ^-1 )( 图 5 ) 。此工作不仅首次实现 C POS s 材料在 A WH 技术上的应用，同时建立了通过水吸附 / 脱附动力学研究材料 A WH 性能的新思路。

图 5 CPOS-6, MIL-101, SAPO-34 和 COF-300 在 70% RH 和 298 K 下通过水蒸气吸附等温线计算的水吸附量 ( 下 ) 。每一次 AWH 循环时几种材料的吸附 / 脱附时间和理论产水量数据 ( 中 ) 。几种材料一天的理论产水量数据 ( 上 ) 。

文章第一作者是浙江师范大学博士后张帅和助理研究员付静茹，通讯作者为浙江师范大学贲腾教授，文章的第一完成单位是浙江师范大学。该研究得到国家重点研发计划“纳米前沿”重点专项、国家自然科学基金重大研究计划培育项目、国家自然科学基金面上项目、浙江省自然科学基金重点项目的资助。

论文信息

Crystalline Porous Organic Salt for Ultrarapid Adsorption/Desorption-Based Atmospheric Water Harvesting by Dual Hydrogen Bond System

Shuai Zhang, ^# Jingru Fu, ^# Saikat Das, Kaiqi Ye, Weidong Zhu, and Teng Ben*

Angew. Chem. Int. Ed. 2022 , 10.1002/anie.202208660

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202208660

作者简介

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贲腾教授：

1997 年毕业于吉林大学化学学院，获学士学位， 2002 年获该校理学博士学位，并留校任教。 2005 年至 2008 年期间于日本名古屋大学进行博士后研究（合作导师： Eiji Yashima ）。 2010 年晋升为吉林大学化学学院教授。 2020 年被吉林大学聘为唐敖庆卓越教授， 2021 年调入浙江师范大学，聘为杰出教授， 2 022 年三月入选英国皇家化学学会会士 (Fellow of the Royal Society of Chemistry, FRSC) 。目前担任 Chemical Synthesis 的青年编委。

主要从事多孔有机材料的设计、合成与功能研究。已在 Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Chem. Sci. 等国际知名期刊发表论文 70 余篇，论文他引超 5000 次， h -index 为 29 。多项研究工作被 Nature Nanotechnology, Chemistry World, Chemistry Views, The Times 等知名期刊杂志以及国内外主流媒体专门报道或亮点评述，引起了国内外同行的广泛关注。共同主编著作《 Porous Polymers-Design, Synthesis and applications 》一部，并由英国皇家化学学会（ The Royal Society of Chemistry ）出版发行。研究成果 “ 多孔有机骨架材料的靶向合成及应用研究 ” 获 2012 年吉林省科技进步一等奖（第三完成人），研究成果 “ 多孔有机骨架材料及其衍生物的制备和性能研究 ” 获 2017 年吉林省自然科学一等奖（第二完成人）。作为项目负责人先后承担了国家 973 计划课题项目、国家重点研发计划、国家自然科学基金重大研究计划培育项目、国家自然科学基金面上基金、吉林省重大研究计划等科研项目，还参与了国家自然科学基金委重大研究计划重点项目和重大项目课题项目。

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