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北理/清华AFM：创纪录工作电压！纯水系PMSCs最新进展

时间：2022-05-25 来源： 浏览：

北理/清华AFM：创纪录工作电压！纯水系PMSCs最新进展

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成果展示

目前，由于工作电压低（≤1 V）、耐温性差、电解质利用率低等因素的限制，纯水系对称平面微超级电容器（planar microsupercapacitors, PMSCs）在较宽的温度范围内表现出不理想的能量密度。基于此 ，清华大学曲良体教授、北京理工大学张志攀教授和Xuting Jin（共同通讯作者）等人 报道了一种新的策略，通过开发高性能碳纳米管-MnO 2 （CNT-MnO 2 ）微电极和具有优异耐温性和氧化还原增强功能的高压纯水系聚丙烯酰胺聚电解质（CPAM15M-ARS），构建了在宽温度范围内具有超高能量密度的纯水性PMSCs。其中，CPAM15M-ARS是通过将冷冻干燥的多孔交联聚丙烯酰胺（CPAM）凝胶在60 ℃下简单地浸入15 M LiTFSI/0.11 M 茜素红S（ARS）水系电解质中所制备的。
值得注意的是，由于锂盐浓度的合理调节、交联聚合物网络结构的存在和ARS的引入，CPAM15M-ARS聚电解质表现出优异的耐高压性、优异的耐温性和强氧化还原增强功能。当CPAM15M-ARS聚电解质与通过激光直写技术制备的高性能CNT-MnO 2 微电极配对时， 所构建的微器件在-15 ℃到100 ℃的温度下达到了创纪录的2 V的高工作电压 ，在-15 ℃下达到了12.9 μWh cm -2 的超高表面能密度，在室温下达到了17.4 μWh cm -2 ，在100 ℃下达到了24 μWh cm -2 ，这些都优于已报道的在该温度下的纯水系PMSCs。最重要的是，该器件在-15 ℃下进行25000次循环后仍保持了92.7%的高电容保持率，在室温下进行25000次循环后为86.3%，在100 ℃下进行20000次循环后为 81%。此外，可以进行从0 o 到180 o 的弯曲，表明其良好的机械柔韧性。

背景介绍

柔性平面微型超级电容器（PMSCs）具有高功率密度和出色的循环稳定性，受到了广泛关注。然而，它们的低能量密度极大地阻碍了PMSCs的实际应用。目前，已利用纳米结构碳物种、金属氧化物、导电聚合物等一系列先进的电极材料来增加PMSCs的整体电容，但是当这些电极材料与对称PMSCs中安全环保的水系电解质配对时，它们的工作电压窗口仅介于0 V和1 V之间，严重限制了能量器件的密度。由于这种现象主要是由水分子在高偏压下容易分解引起的，因此设计了不对称的水系PMSCs以提高工作电压，但已报道的高压非对称PMSCs通常具有低于2 V的电压，并且还存在制备过程复杂、微电极间隙过大等问题。
研究人员采用了一种在水中制备高浓度盐（盐包水电解质）的简便策略，以提高水系电解质在高压下的电化学稳定性。然而，由于溶解度的降低，这些电解质中不可避免地会在低温下析出锂盐，导致离子电导率和器件性能急剧下降。利用磷酸三甲酯、乙二醇和二甲亚砜等有机溶剂可以制备耐温有机/水电解质，但有机溶剂的挥发性、易燃性和毒性会带来严重的安全问题。同时，由于水在1.23 V以上的电压下不可避免地分解，并且在零下温度下容易冻结，传统的水系PVA基凝胶电解质仅表现出较窄的电压窗口和较差的耐温性，导致PMSCs在较宽的工作温度下工作电压较小，能量密度较低。因此，开发能够输出2 V工作电压并在宽温度范围内实现高能量密度的纯水对称PMSCs仍然至关重要且具有挑战性。

图文速递

图1. 微电极的制备示意图和表征
图2. CPAM15M-ARS聚电解质的制备与表征
图3. CPAM15M-ARS聚电解质的机理与性能
图4. CPAM15M-ARS聚电解质的电学性能
图5. 微型器件的防冻性能
图6. 微型器件在不同温度下的性能

小 结

总之，作者设计了一种新型聚丙烯酰胺聚电解质（CPAM15M-ARS），可以有效抑制高压下的水分子分解，并在宽温度范围内提供额外的容量贡献。将通过激光直写技术制备的高导电电容CNT-MnO 2 微电极配对，在所有已报道的纯水性PMSCs中，该微器件在-15 °C至100 °C的温度范围内具有0-2 V的最宽电压窗口和超过12.9 μWh cm -2 的最高面能量密度。
在体积上，在-15 °C下获得了9.6 mWh cm -3 、室温下为13 mWh cm -3 和100 °C下为17.9 mWh cm -3 的高体积能量密度，比在室温下的商用超级电容器（5.5 V/100 mF和2.75 V/44 mF）高出至少10倍。此外，该微器件还在宽温度范围内表现出长循环性能。目前设计具有优异温度耐受性和氧化还原增强功能的高压水性聚电解质的策略为制备在宽温度范围内具有超高能量密度的纯水系PMSCs开辟了一条新途径。

文献信息

Pure Aqueous Planar Microsupercapacitors with Ultrahigh Energy Density under Wide Temperature Ranges. Adv. Funct. Mater. , 2022 , DOI: 10.1002/adfm.202203270.
https://doi.org/10.1002/adfm.202203270.

作者简介

曲良体，清华大学化学系教授、博士生导师 。其它信息详见：https://www.chem.tsinghua.edu.cn/info/1096/2249.htm。

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