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由于特定的电子重分布和空间接近性，双原子催化剂（DACs）被确定为CO
2
高效光转化为C
2
H
4
的主要关注。然而，以自下而上为主的DACs合成策略制约了高有序DACs的发展，阻碍了催化性能的优化和实际反应机理的探索。
基于此，
中科院
长春应用化学研究所宋术岩研究员和江苏大学施伟东研究员等人
报道了一种自上而下的离子切割结构来制备的DACs，构建了CuAu-DAs-TiO
2
（CuAu-DAs-TiO
2
）。
在没有任何牺牲剂的情况下，CuAu-DAs-TiO
2
以568.8 μmol g
-1
h
-1
的速率生成C
2
H
4
，优于已报道的将CO
2
和H
2
O光转化为C
2
H
4
的工作，并且在120 h的光催化稳定性测试中未观察到明显的催化剂失活。
通过DFT计算，作者以Cu-NCs、Cu-SAs、CuAu合金和CuAu-DAs改性TiO
2
模型，研究了C-基中间转换效率与不同纳米结构之间的关系。
在这些模型中，在*CO生成过程中，*CO
2
、*COOH和*CO的生成几乎没有能量输入，表明由于这些放热自发过程，*CO的快速生成。
在三种可能的*CO转化路径中，由于相邻吸收的*CO中间体之间的弱相互作用，Cu-NCs-TiO
2
、Cu-SAs-TiO
2
和CuAu-合金-TiO
2
上无法形成优化的能量有利的*CO耦合模式。
对比*CO解吸到CO，由于Cu-NCs-TiO
2
、Cu-SAs-TiO
2
和CuAu-合金-TiO
2
产生*CHO的能垒和能量输入较低，*CO优先质子化。
受Au的引入影响，由于Cu和Au位点之间的协同作用，*CO转化的能量输入急剧减少，表明抑制*CO中毒效应可能归因于CuAu位点上*CO的快速转化。
此外，基于重构的表面反应物中间吸附构型和降低的*OCCO偶联反应能垒，可实现同时高效的*CO生成和*CO转化，有效克服了H
2
O光还原CO
2
为C
2
H
4
时的活性-稳定性seesaw效应。
Well-defined diatomic catalysis for photosynthesis of C
2
H
4
from CO
2
.
Nat. Commun.,
2024
, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46745-3.
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