浙江师范大学吴西林课题组AFM：岛状单原子钴催化剂调制电荷捕获以增强类光芬顿反应

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第一作者：Mengying Qian

通讯作者： 吴西林、 段晓光

通讯单位：浙江师范大学地理与环境科学学院、阿德莱德大学化学工程与先进材料学院

论文DOI： 10.1002/adfm.202208688

图文摘要

成果简介

基于复合材料的光催化依赖于金属助催化剂和光敏剂（半导体）之间的界面电子转移来实现电荷载流子的空间分离。 近日，浙江师范大学地理与环境科学学院吴西林老师联合 阿德莱德大学（澳大利亚）段晓光 研究员在 国际知名期刊 Advanced Functional Materials 发表了题为“ Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like reaction ”的研究性论文。 在此，作者 构建了 Co-CN单原子催化剂 (SAC) 和g-C ₃ N ₄ 之间的巧妙异质结，用于异相类光芬顿反应。在跨异质结的内置电场的驱动下，光生电荷载流子的分离和迁移得到促进，导致电子从g-C ₃ N ₄ 快速转移到Co-CN SAC。理论计算和瞬态吸收光谱揭示了SA-Co-CN/g-C ₃ N ₄ 中的调制电荷转移和俘获异质结构，导致在光照射下通过过氧单硫酸盐活化显着增强活性氧的产生。这种巧妙的 SA-Co-CN/g-C ₃ N ₄ /PMS/vis体系可有效氧化降解各种抗生素，具有高去除效率 (>98%)、宽操作pH范围(pH 3–11) 和长期操作中具有良好的稳定性。这项研究为合理设计基于SAC的异质结以桥接光催化和多相催化提供了一种新策略，通过界面耦合获得优异的光氧化还原活性。

图文导读

▲ a) TEM image, b) HR-TEM image, c) HAADF-STEM image, and d–g) TEM image and the corresponding EDX mapping of SA-Co-CN/g-C 3 N 4 . h) XRD patterns of g-C 3 N 4  and SA-Co-CN/g-C 3 N 4 . i) High-resolution N 1s XPS spectra and j) Co 2p XPS spectra of the samples. k) Co K-edge XANES and l) Fourier-transformed EXAFS of Co foil, CoPC, and SA-Co-CN/g-C 3 N 4 . m) The corresponding EXAFS fitting of SA-Co-CN/g-C 3 N 4  at R space. n) Wavelet transform for the EXAFS signals.

▲ a) UV-vis DRS, b) transient photocurrent responses, and c) Zeta potential of g-C 3 N 4 , SA-Co-g-C 3 N 4,  and SA-Co-CN/g-C 3 N 4 . d) Surface potentials of the SA-Co-CN/g-C 3 N 4  heterojunction measured by KPFM.

C、催化性能评估

▲ a) NOR degradation efficiency and b) the corresponding kinetic rate constants in the various systems. c) Cyclic degradation of NOR and d) the degradation of various antibiotics in the SA-Co-CN/g-C 3 N 4 /PMS/Vis system. (Reaction condition: [Pollutants] = 20 mg L −1 , [PMS] = 0.4 g L −1 , [catalyst] = 0.2 g L −1  and pH = 6.0).

E、电子转移过程

▲ fs-TA spectra of a) g-C 3 N 4  and b) SA-Co-CN/g-C 3 N 4 . The corresponding TA kinetics for c) g-C 3 N 4  and d) SA-Co-CN/g-C 3 N 4 .g-C 3 N 4 . Schematic representation of proposed charge trapping model in e) g-C 3 N 4 , and f) SA-Co-CN/g-C 3 N 4 .

小结

文献信息

Mengying Qian , et al. Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like reaction, Advanced Functional Materials, 2023

论文DOI: 

https://doi.org/10.1002/adfm.202208688

备注:  Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2023, Wiley Online Library.

编辑： Aopsfrontier

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