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香港城大张华教授AM：工业电流密度下2H/fcc Au99Cu1高效电化学CO2还原

时间：2023-08-15 来源： 浏览：

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纳米材料的结构工程为开发高性能催化剂提供了一条很有前途的途径，但利用非常规相对热力学不利的纳米结构进行精细调制仍然是一个挑战。基于此， 香港城市大学张华教授等人 报道了具有六方紧密堆积（2H-型）/面心立方（ fcc ）异相、高指数切面、平面缺陷（如层错、孪晶界和晶界）和可调Cu含量的层次化AuCu纳米结构的合成。
所制备的2H/ fcc Au 99 Cu 1 层级化纳米片在电催化CO 2 还原制CO方面表现出优异的性能，优于2H/ fcc Au 91 Cu 9 和 fcc Au 99 Cu 1 。在工业电流密度为300 mA cm −2 和500 mA cm −2 下，2H/ fcc Au 99 Cu 1 的CO法拉第效率分别为96.6%和92.6%，并且具有良好的耐久性，是CO生产的最佳CO 2 还原电催化剂之一。
作者采用原位电化学ATR-FTIR光谱研究了2H/ fcc Au 99 Cu 1 和2H/ fcc Au 91 Cu 9 的CO 2 RR过程。在CO 2 饱和的0.5 M KHCO 3 水溶液中，在0至-0.90 V电位线性扫频下收集ATR-FTIR光谱。
两种催化剂在2342 cm -1 处的向下吸收带和位于1400 cm -1 处的强烈向上吸收带，可分别归因于CO 2 的C=O不对称拉伸振动和CO 3 2- 的C=O反对称拉伸振动。重要的是，2H/ fcc Au 99 Cu 1 表面上检测到表面吸附CO的缺失信号，即线性键合CO（CO L ）出现在2083-2079 cm -1 之间，桥-键合CO（CO B ）位于1831-1806 cm -1 之间。
观察结果表明，生成的CO与2H/ fcc Au 99 Cu 1 表面之间存在弱的吸附/解吸相互作用，保证了其对CO生成的高选择性。相反，吸附在2H/ fcc Au 91 Cu 9 上的CO分子可以C-C偶联生成多碳产物（如乙烯）或氢化成CH 4 的关键中间体。结果进一步证实了2H/ fcc Au 99 Cu 1 和2H/ fcc Au 91 Cu 9 具有明显的CO 2 RR性能。
Synthesis of 2H/ fcc -Heterophase AuCu Nanostructures for Highly Efficient Electrochemical CO 2 Reduction at Industrial Current Densities. Adv. Mater., 2023 , DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202304414.
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