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ACS Catalysis:双金属碳化物催化合成气直接转化为高级醇

时间:2022-05-16 来源: 浏览:

ACS Catalysis:双金属碳化物催化合成气直接转化为高级醇

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以合成气为原料,利用非石油碳源合成高级醇( HAS )具有广阔的应用前景,但由于其选择性和催化稳定性较差,仍具有挑战性。
近日, 天津大学马新宾教授, Yue Wang 提出了一种单分散的 ε‘-(Co x Fe 1-x ) 2.2 C 合金碳化物催化剂,该催化剂由 Co x Fe 3-x O 4 尖晶石氧化物纳米粒子衍生而来,并用于 HAS 反应。
本文要点

要点 1.  研究发现, Co/Fe 摩尔比对活性中心的演变有显著影响, Co/Fe 摩尔比为 1/2 的催化剂含有 80.2% 的最高 ε‘-(Co x Fe 1-x ) 2.2 C 量,这实现了对 HAS 的最佳选择性和时空产率,高达 38.5% 1.932 g g (Fe + Co) −1 h −1 ,优于大多数报道的用于合成 HAS 的改性费托合成催化剂。

要点2 密度泛函理论计算进一步证实,当 Co/Fe 比超过 1/2 时, ε‘-(Co x Fe 1-x ) 2.2 C 合金碳化物的形成变得更加困难。结果表明, ε‘-(Co x Fe 1-x ) 2.2 C CO 形成了适度的键合,这对于 CO 解离和 CO 插入之间的平衡至关重要,从而提高了 HA 的选择性。
要点3 此外, Co 1 Fe 2 催化剂具有较强的 CoFe 合金碳化物结构,得益于抑制了相分离和表面积碳,其催化性能稳定在 300 h 以上。
CoFe 合金碳化物形成和性质的认识有望为 HAS 双金属催化剂的开发提供可能性。
 
Zhuang Zeng, et al, A Monodisperseε′-(Co x Fe 1−x ) 2.2 C Bimetallic Carbide Catalyst for Direct Conversion of Syngas to Higher Alcohols, ACS Catal. 2022
DOI 10.1021/acscatal.2c01078
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01078

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