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彭峰教授团队ChemElectroChem封面：新型片状化合物Mn(OH)(OCH3)构筑二维MnS基锂/钠电池负极材料

时间：2022-10-17 来源：浏览：

彭峰教授团队ChemElectroChem封面：新型片状化合物Mn(OH)(OCH3)构筑二维MnS基锂/钠电池负极材料

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【研究背景】

二维非层状材料因高活性表面而表现出许多优异性能，特别是在能源转化和储存中，可提供大量活性位，缩短电荷传递距离，降低离子嵌入能垒。过渡金属化合物可通过转化反应储存电荷，具有远高于碳材料的储锂/钠容量。其中锰的硫化物具有成本低廉、环境友好、储量丰富的优点，且比对应氧化物的电导率、机械强度和热稳定性更高，受到研究者的普遍关注。但由于缺少晶体各向异性生长的驱动力及合适的前驱体，合成二维硫化锰仍具一定的挑战性。

【主要内容】

广州大学化学化工学院彭峰教授、刘芝婷博士团队在之前的研究中报道了一类新型二维片状羟基甲氧基化合物M(OH)(OCH ₃ )（M=Ni、Co或Ni _x Co _1-x ），可用于超级电容器电极材料（Nano Research. 2017, 10(9) 3018-3034）或作为前驱体制备氧化物/硫化物纳米片。虽然Mn具有价廉易得、环保安全的特点，但由于Mn具有多种可变价态，按照之前报道的一步甲醇热技术得到的产物为混合相的锰基化合物。经过不断地改进合成工艺，首次合成了具有二维片状结构的纯相Mn(OH)(OCH ₃ )，并以其为前驱体合成了二维多孔α-MnS及其包碳复合物α-MnS@NSC（图1）。对其进行电化学储锂/钠性能研究发现，α-MnS@NSC的储锂/钠性能超过了大多数文献报道的硫化锰基电极材料。

图1 二维片状α-MnS及其包碳复合物α-MnS@NSC的合成方法示意图以及α-MnS@NSC与文献报道MnS基电极材料储锂性能的对比图

如图2所示，SEM和TEM图像表明，α-MnS和α-MnS@NSC保留了前驱体Mn(OH)(OCH ₃ )（图3）的片状结构，并在焙烧过程中由于有机基团的分解和晶格收缩形成了大量孔结构。

图2 (a) α-MnS和(b-c) α-MnS@NSC的SEM图像；(d-g) α-MnS@NSC的TEM图像及对应的EDX元素扫描图像

图3 Mn(OH)(OCH ₃ )的SEM图像及对应的EDX元素扫描图

这种微米级尺寸，纳米级厚度的多孔片状α-MnS，外层包裹N、S共掺杂的碳壳后，表现了优异的电化学储锂/钠性能。用于锂离子电池时（图4），α-MnS@NSC在0.2 A g ^-1 电流密度下放电比容量可达到1275 mA h g ^-1 ，在2 A g ^-1 电流密度下仍具有679 mA h g ^-1 的比容量。在1.0 A g ^-1 电流密度下循环450圈后，可保有748 mA h g ^-1 的比容量。用于钠离子电池时（图5），在0.1 A g ^-1 电流密度下的比容量为581 mAh g ^-1 ，在0.2和0.5 A g ^-1 电流密度下循环200圈后，容量分别可保持在290和189 mA h g ^-1 。动力学分析结果显示（图6），α-MnS@NSC中α-MnS核的二维多孔结构有利于强化离子传递，而N、S共掺杂的碳壳有利于提高材料的电子电导率，因此α-MnS@NSC表现出优异的电化学储锂/钠性能。该研究不但为二维锰基化合物的合成提供了一种新方法，还为高性能锂/钠离子储存提供了一种优化结构。

图4 α-MnS@NSC和α-MnS的电化学储锂性能

图5 α-MnS@NSC和α-MnS的电化学储钠性能

图6 α-MnS@NSC的电化学储锂过程动力学分析

Xunjie Chen, Menghui Zhang, Zhiting Liu, Jianzhong Cai, Haosen Fan, Yuyan Cui, Zenan Wu, Feng Peng, Synthesis of Mn(OH)(OCH3) as a Novel Precursor for 2D MnS-Based Lithium- and Sodium-Ion Battery Anode Materials, ChemElectroChem, 2022

https://doi.org/10.1002/celc.202200994

作者简介

第一作者：陈逊杰，广州大学化学化工学院2019级硕士研究生。

通讯作者：刘芝婷，博士，广州大学化学化工学院讲师，广州市高层次人才，硕士生导师。2008、2014年分别获得华东理工大学工学学士、博士学位，随后继续留校进行博士后研究，期间前往丹麦技术大学访问交流。2017年进入广州大学化学化工学院工作。研究方向为石墨烯、过渡金属化合物等二维材料的设计合成，以及高性能超级电容器、锂/钠离子电池电极材料的研发。以第一或通讯作者在Nano Research、Carbon、Chem. Eng. J.等国际刊物上发表SCI论文10余篇，获授权发明专利5项。主持承担国家级和省部级科研项目2项、市级科研项目1项，参与国际项目2项。

通讯作者：彭峰，现广州大学化学化工学院教授，新世纪优秀人才，博士生导师。1996年毕业于华南理工大学工业催化专业，获工学博士学位，1996年－2017年在华南理工大学化学与化工学院从事教学、科研工作。主要研究兴趣包括：新型碳基纳米催化材料的创制及其催化性能；光电催化分解水制氢及光电催化CO ₂ 合成化学品的催化研究等。在Angew Chem Ed Int, J Catal, J Mater Chem, Chem Commun, Nano Energy, ACS Catal, ChemSusChem, J Energy Chem等国内外有影响刊物发表SCI源刊物论文300多篇；发表的研究论文得到了国际同行的大量引用与好评，SCI引用9000余次，最高单篇引用500余次，H因子53，获得发明专利授权40余件；2014-2021连续8次入选爱思唯尔公布的中国高被引学者、最具世界影响力的中国学者榜单。

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