Angew：有机膜修饰，实现强酸性CO2电还原制C2+产物！
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近年来，利用清洁能源产生的电能还原转化CO 2 成为实现高效“碳循环”的一条有效途径。大量关于高效催化剂设计，CO 2 R机理探究以及电解池设计的工作涌现出来。 然而，绝大部分工作都聚焦于中性/碱性的电解液环境。
在低pH值进行电化学 CO 2 还原为高效利用 CO 2 提供帮助，但是电化学 CO 2 还原反应伴随着竞争性HER反应。近期人们发现，在大电流密度电催化反应，较高的碱金属离子浓度能够促进低pH电化学 CO 2 还原。
有鉴于此，加州理工学院Jonas Peters、Theodor Agapie等在 《Angewandte》 上发表了相关研究成果。 研究主要报道了一种能在低碱金属离子浓度（low [M + ]）的酸性电解液中，即使利用小电流密度，实现高选择性还原CO 2 制备C 2+ 产物的催化策略。
图文解读
此工作利用N-tolyl pyridinium (tolyl-pyr) 在CO 2 R 电位下的原位电化学沉积，在Cu多晶电极表面修饰一层有机膜。修饰后的Cu电极在pH = 2 (H 3 PO 4 /KH 2 PO 4 ) 以及低钾离子浓度（[K+] = 0.1 M）条件下, 以> 70% 法拉第效率高效地将CO 2 还原转化成C 2+ 产物。即使在pH~1 的1.0 M H 3 PO 4 强酸溶液（[K+] = 0.1 M）中 , 修饰后的Cu电极仍能实现较高C 2+ 产物的法拉第效率（>55%）。
图2
图3
当使用Ar/CO 2 作为反应物，在CO 2 的分压为0.8~0.2 atm，能够保证较高的C2 + 选择性，而且这项工作能够在较低的电流密度实现阻止HER反应，与以往报道不同。
参考文献
Weixuan Nie, Gavin P Heim, Nicholas B Watkins, Theodor Agapie, Jonas Peters, Organic Additive-derived Films on Cu Electrodes Promote Electrochemical CO2Reduction to C2+ Products Under Strongly Acidic Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023 DOI: 10.1002/anie.202216102
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