中科大曾杰团队Nature Communications：单原子催化剂的位点特异性金属载体相互作用

第一作者：魏杰，唐桦，圣利

通讯作者：张志荣副研究员*，曾杰教授*

单位：中国科学技术大学

金属-载体相互作用可以调控金属原子和载体之间的电荷转移，从而显著影响单原子催化剂的性能。目前传统的调控MSI的方法有更换载体或者对载体进行氢气还原处理等，这会引起基底的变化或者降低催化剂的稳定性。因此，亟需发展在不改变载体的条件下通过调控单原子的配位结构来调控MSI的有效策略。

球差电镜（图a，b）表明Ir的原子级分散。结合电化学沉积原理及XAFS结果，阴极沉积的Ir单原子位于Ni LDH的三重中空位（Ir ₁ /Ni LDH-T），阳极沉积的Ir单原子在Ni LDH的氧空位上（Ir ₁ /Ni LDH-V）。相比于Ir ₁ /Ni LDH-V，Ir ₁ /Ni LDH-T的Ni 2p XPS峰向高结合能偏移，且Ni的氧化峰向低电位移动，表明Ir ₁ /Ni LDH-T中Ir单原子与Ni LDH载体之间的MSI更强。

结果表明，相比于较弱MSI的Ir ₁ /Ni LDH-V，有着更强MSI的Ir ₁ /Ni LDH-T表现出更优异的催化活性。

同位素18O原位拉曼光谱表明，对于Ir ₁ /Ni LDH-V和Ni LDH，18O标记的Ni ³⁺ -O在16O的电解液中逐渐被16O替换，表明这两种催化剂中Ni是OER的主要活性位。而Ir ₁ /Ni LDH-T中18O标记的Ni ³⁺ -O没有被替代，表明Ir是OER的主要活性位。上述表明更强的MSI使OER的活性位点由Ni位点转换到Ir位点，提升了OER活性。

同时，Ir ₁ /Ni LDH-T在Ir位点上OER的决速步能垒比Ni位点上的低，进一步表明更强的MSI激发了Ir位点的活性，提高了反应性能。

Wei, J., Tang, H., Sheng, L. et al. Site-specific metal-support interaction to switch the activity of Ir single atoms for oxygen evolution reaction. Nat Commun 15, 559 (2024).

曾杰 ，安徽工业大学党委常委、副校长，中国科学技术大学讲席教授。1998年进入中国科学技术大学学习，2002年获应用化学学士学位，2008年获凝聚态物理博士学位，师从侯建国院士。2008年赴美，在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年，回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月，受聘中国科学技术大学讲席教授，同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。入选国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士（FRSC），担任国家重点研发计划首席科学家。研究领域为二氧化碳催化转化技术。迄今为止，已在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Energy等高影响力学术期刊发表了233篇论文，SCI总被引用22000余次，H因子为81，入选2019至2022年的全球高被引科学家名录。申请中美专利共75项，出版书籍5部。荣获中国青年科技奖“特别奖”、Falling Walls 科学突破奖、英国国际发明展年度国际发明“钻石奖”、中国科技产业化促进会科学技术一等奖、中国化学会-赢创化学创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国新锐科技人物、安徽省自然科学奖一等奖、安徽青年五四奖章等奖项。研究成果入选国家“十三五”科技创新成就展、2022年中国十大科技进展新闻。

课题组拥有一流的工作平台，开放活跃的学术氛围和丰富的国内外交流合作机会。现有平台和仪器包括原位DRIFTS、TPD-MS、BET、电化学测试一体化测试平台、各类固定床和浆态床反应器、UV、Plasma等多种催化剂表征和测试仪器。此外课题组和上海光源、合肥光源具有高度密切的合作关系，并以此搭建了各类原位测试平台。

招聘博士后/特任副研究员，开展电驱动、热驱动以及热电驱动多相催化反应，包括实验和理论计算，反应包括CO2/CO还原、甲烷部分氧化、丙烷脱氢、小分子电合成等研究。