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于吉红院士:最新Angew.!

时间:2022-07-01 来源: 浏览:

于吉红院士:最新Angew.!

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将固有微孔与次级中孔和/或大孔相结合的分级沸石为增强的质量传输和更容易接近的活性位点提供了优异的催化性能。利用介孔形成剂或骨架蚀刻法生成的介孔通常是不规则的,缺陷位点较多,水热稳定性低。基于此, 吉林大学于吉红院士(通讯作者)等人 首次报道了一种简单的原沸石晶种合成单晶多级ZSM-5沸石的方法,该沸石具有刻面形中孔和高水热稳定性。
在该策略中,原沸石晶种在晶内刻面状介孔的形成中发挥了重要作用。具有开放沸石结构的原沸石可以在结晶的早期提供晶核,大大降低了有机结构导向剂(organic-structure directing agents, OSDAs)的含量。
随后,原沸石的溶解和颗粒内熟化过程导致形成具有刻面形介孔的单晶多级沸石。尽管该策略在不含介孔剂和较少量的TPAOH作为OSDA的条件下,作者成功合成了单晶多级ZSM-5分子筛,该分子筛具有高结晶度、良好的单分散性、较少的缺陷、高的水热稳定性以及改善的MTP反应催化性能。
由于在开放位点具有独特的纹理特性和更易接近的酸性位点,在甲醇中丙烯/乙烯比为3.64时,所制备的沸石表现出显着的长寿命(18 h)和高丙烯选择性(52.7%)。与对应物相比,丙烯反应(WHSV=12.5 h-1)。这种原沸石晶种策略提供了一种简单且具有成本效益的方法,可以在具有优异催化性能的多级沸石中形成刻面形介孔。
Protozeolite-Seeded Synthesis of Single-Crystalline Hierarchical Zeolites with Facet-Shaped Mesopores and Their Catalytic Application in Methanol-to-Propylene Conversion. Angew. Chem. Int. Ed., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202205716.
https://doi.org/10.1002/anie.202205716.

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