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加拿大滑铁卢大学刘珏文团队Langmuir | 纳米酶的表面化学和酶单位的定义

时间：2023-04-18 来源：浏览：

加拿大滑铁卢大学刘珏文团队Langmuir | 纳米酶的表面化学和酶单位的定义

原创 ACS Publications ACS美国化学会

ACS美国化学会

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收录于合集 #Langmuir 12个

英文原题 ：

Surface Science of Nanozymes and Defining a Nanozyme Unit

通讯作者： 刘珏文，滑铁卢大学

作者： Mohamad Zandieh and Juewen Liu (刘珏文)*

摘要图片

背景介绍

纳米酶是一类具有类似天然酶催化活性和酶促反应动力学特征的纳米材料。纳米酶因其稳定性强、具有成本效益和多功能性而引起了广泛的研究兴趣。目前纳米酶领域的重点虽然主要集中在发现新的纳米酶材料以及探索它们在分析、生物医学和环境方面的应用，但纳米酶基础研究方向的文章数量也在逐渐增长。纳米酶与酶学和多相催化这两个重要领域均具有相关性。尽管将纳米酶动力学数据与米氏动力学相匹配比较常见，但使用多相催化的表面科学方法可以提供有关纳米酶催化机制的见解。另外，纳米酶单位的定义对于理解和比较纳米酶活性至关重要。因此，本文阐明了使用表面科学方法来研究纳米酶，并讨论了使用不同纳米酶活性单元定义的各种应用场景。

综述要点

要点1. 用表面科学方法来研究纳米酶。 纳米酶与酶学和多相催化均具有相关性。 多相催化反应十分复杂，即使是合成氨这样一个看似简单的反应也很难证明其机理（图1A）。 一种有效的研究方法是在单晶表面上分解基本反应步骤，并分别研究每个步骤，这就是所谓的表面科学研究方法。在典型的酶催化循环中，反应步骤包括底物结合（通常是特异性的）、催化反应和产物释放（图 1B）。而对于纳米酶，第一步一般是底物吸附（主要是非特异性吸附），然后是表面反应，最后是产物解吸以再生表面活性位点（图 1C）。因此，从多相催化的角度来看，纳米酶有丰富的表面科学研究内容。只有完全阐明反应机理，才能与相应的天然酶进行机理比较，并进行合理的设计以更好地模拟天然酶。这有望解决纳米酶领域存在的特异性和催化效率问题。

随后，作者列举了一些用表面化学方法研究纳米酶的例子。例如，模拟过氧化酶的氧化铁的反应机理被证明是通过活性氧实现的，而辣根过氧化酶的催化机制则是将产生的自由基限制在酶的活性中心，以实现更高特异性地氧化。模拟氧化酶的二氧化铈由于吸附ABTS底物的氧化产物而导致其活性被抑制。另外，通过分子印迹可以产生类似于酶的底物结合位点，以提高纳米酶的特异性。目前这方面的基础研究仍较少。最后，作者强调了计算机模拟在纳米酶研究方面的重要性。

图1. 纳米酶催化与酶学和多相催化的比较。

要点2. 纳米酶单元的定义。 在已报道文献中，表面位点、颗粒、质量和总金属原子浓度都被用来定义纳米酶单元，并用来计算或比较纳米酶催化常数( k _cat )。 作者认为这四种定义纳米酶单元的方法都有意义，但应根据具体应用场景使用。 (1) 从多相催化的角度确认催化转换并进行机理研究，由于每个纳米粒子都可能包含多个活性位点，因此量化表面活性位点的数量很重要（图 2A）。 (2) 在大多数论文中，每个纳米酶颗粒都被计为一个酶单位（图 2B）。如果将其 k _cat 值与天然酶的 k _cat 直接比较可能会导致催化位点数量不匹配。然而，当纳米酶和蛋白质酶的体积相当时，这种比较仍是有意义的（例如，用于制备酶电极和研究单纳米颗粒催化）。 (3) 因为酶的活性单位是根据酶的质量浓度计算的，所以使用质量浓度定义纳米酶单元也很受欢迎（图 2C）。 (4) 最后，金属原子总数的摩尔浓度也可用于定义纳米酶单元。这比较适用于单原子纳米酶催化（图 2D）。这些纳米酶单元可以相互转换。作者建议研究人员提供所有需要的单位转换信息，例如纳米酶大小、形状、密度、浓度、体积，甚至光程长度。重要的是，在不了解纳米酶单元是如何定义的情况下，不应比较其 k _cat 值。

图2. 纳米酶单元的不同定义方法。

总结/展望

总之，在此观点论文中，作者讨论了研究纳米酶作为多相催化剂的表面科学研究方法。对于基础研究，使用多相催化方法可能会更有成效。

相关论文发表在 Langmuir 上，滑铁卢大学博士研究生Mohamad Zandieh为文章的第一作者，刘珏文教授为通讯作者。

通讯作者信息

刘珏文， 加拿大滑铁卢大学化学系教授，博士生导师。获得加拿大化学会 Fred Beamish 奖，和 McBryde 奖章，并于2019年入选加拿大皇家学会 (青年学院)。近年来在 Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Anal. Chem. 等期刊上发表研究论文共计400余篇，文章总引用数达37000余次，H-index 为92。入选2022年高被引学者。现担任 Biosensors & Bioelectronics 核酸部分编辑， Trends in Analytical Chemistry (TrAC) ，《中国化学快报》， FACETS 等杂志副主编， Journal of Analysis and Testing 编委，和 Langmuir，Analytical Methods, Sensors, Particle and Particle Systems Characterization 编委会顾问。