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吉林大学朱品文团队《AFM》:ZnO复合陶瓷热电性能的逐步优化策略

时间:2023-10-15 来源: 浏览:

吉林大学朱品文团队《AFM》:ZnO复合陶瓷热电性能的逐步优化策略

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热电材料是一种能直接将热能和电能相互转换的能源材料,其中,ZnO是一种高温区氧化物热电材料,其热电性能可由无量纲热电优值来衡量, 即: ZT=(S 2  σ)/κ T 其中 S 为塞贝克系数, σ 为电导率, S 2  σ 为功率因子 PFκ 为热导率, T 为温度。但ZnO的低电导率、高热导率限制了其热电性能的提高;而且ZnO的能带结构较为简单,由于载流子浓度对塞贝克系数和电导率相反的贡献导致二者耦合非常严重。
针对上述问题, 吉林大学超硬材料国家重点实验室、综合极端高压科学中心—高压合成课题组 朱品文教授 团队与吉林师范大学 陈延丽副教授 合作 基于国产六面顶高压设备和放电等离子体烧结(SPS)技术,设计出一种快速高压合成组装(SHPs),可快速制备高致密性的热电材料;在优化载流子浓度时复合Si 3 N 4 引入载流子过滤效应,有效地弱化了塞贝克系数和电导率的耦合关系,大幅度提高功率因子,显著降低热导率,最终实现电、声输运性能的协同优化,其值在873 K提高到了0.691 该优化热电性能方法对于电导率较差、能带结构较为简单的热电材料体系,具有较强的可行性,为开发高性能的热电复合陶瓷提供了新的思路。该研究成果以“Enhancement of Thermoelectric Performance in Robust ZnO-Based Composite Ceramics Driven by A Stepwise Optimization Strategy”发表在《 Advanced Functional Materials 》。吉林大学超硬材料国家重点实验室 博士生王殿振 为第一作者, 吉林大学朱品文教授、陶强副教授、吉林师范大学陈延丽副教授 为通讯作者。
本工作自主设计的SHPs组装,与传统的HPs组装相比,由于采取了直热式加热,导致大电流通过样品,能够细化晶粒、快速致密烧结样品,再结合SPS进一步致密烧结成型,在ZnO陶瓷中得到了显著提升的电导率、降低的热导率,进而提高了热电性能( 图1 )。
图1. (a)高压合成组装SHPs示意图,(b)电导率,(c)塞贝克系数,(d)功率因子,(e)热导率,(f)ZT值。
掺杂SnO 2 优化载流子浓度进一步提高电导率、复合Si 3 N 4 引入载流子过滤效应提高塞贝克系数并降低热导率,显著提高热电性能,将ZT值提高到了0.691( 图2 )。
图2. 掺杂SnO 2 、复合Si 3 N 4 后的(a)电导率,(b)塞贝克系数,(c)功率因子,(d)功率因子与文献对比,(e)热导率,(f)ZT值。
ZnO复合陶瓷的高热电性能来源于复合Si 3 N 4 后反应生成的Zn 2 SiO 4 纳米沉淀,其具有较大的本征带隙和较低的本征晶格热导率,造成出色的载流子过滤效应和极强的多尺度声子散射中心,优化了电、声输运性能( 图3 )。
图3. ZnO热电复合陶瓷电、声输运机制

该工作得到了国家自然科学基金(11974131,11904119)、国家重点研发计划项目(2018YFA0703400)等项目的支持。

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