单原子催化，韩布兴院士团队今日JACS！
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icat2019
我为催化狂！
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环己醇是一种应用广泛的化学品，通常环己醇来自石油原料。通过木质素生物质的选择性加氢脱氧化能够制备环己醇，但是通常产率难以让人满意。
有鉴于此，
中科院化学所韩布兴院士、孟庆磊、华东师范大学吴海虹等
报道担载于
CeO
2
上的单原子
Ru
催化剂能够催化苯环加氢、催化切断
C-O(R)
化学键、同时不影响
C-O(H)
化学键。
在木质素催化转化反应中实现了
99.9 %
的环己醇产率，首次使用单原子催化剂进行催化芳环加氢。
通过控制条件实验、
DFT
计算等方法研究反应机理，发现催化剂形成
Ru-O-Ce
催化位点，其中
Ru
1
原子与四个
O
原子配位，这种配位结构的催化活性位点能够高效率的进行加氢反应、脱氧反应，生成环己醇产物。
这项工作展示了单原子催化剂在芳烃催化转化的应用，为合成环己醇提供一种新方法。为研究单原子
-
基底相互作用和催化反应活性提供帮助，为木质素转化为化学品提供机会。
Ru-O-Ce
结构能够高效的活化苯环结构，分子
H
2
促进切断芳环选择性加氢脱氧，这是通过
Ru
单原子与
CeO
2
基底之间的协同作用实现，为设计基于单原子
-
基底的新型单原子催化剂提供帮助。
Kaili Zhang, Qinglei Meng*, Haihong Wu*, Jiang Yan, Xuelei Mei, Pengfei An, Lirong Zheng, Jing Zhang, Mingyuan He, and Buxing Han*, Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO
2
, J. Am. Chem. Soc. 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c08992
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08992
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