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韩布兴院士/吴海虹JACS：相邻Cu单原子促进CO2电还原制乙醇！

时间：2023-07-30 来源： 浏览：

韩布兴院士/吴海虹JACS：相邻Cu单原子促进CO2电还原制乙醇！

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使用可再生电力的电化学二氧化碳还原反应（ CO 2 RR ）是实现碳中和目标的最有前途的策略之一。多碳（ C 2+ ）产品具有广泛的应用，乙醇是一种有价值的化学品和燃料。据报道，许多铜基催化剂对于电催化 CO 2 RR 生成 C 2+ 产物是有效的，但它们通常对乙醇的选择性和电流密度有限。
在此， 华东师范大学 吴海虹 ，中科院化学所韩布兴院士 提出了一种二氧化硅介导的氢键有机骨架（ HOF ）模板方法，在薄壁氮掺杂碳纳米管（ TWN ）上制备超高密度铜单原子催化剂（ SAC ）。该方法制备的催化剂中 Cu 含量可达 13.35 wt% 。
本文要点
要点1.  结果发现，该催化剂对乙醇的电化学 CO 2 RR 表现出优异的性能，乙醇的法拉第效率（ FE ）随着 Cu-N 3 位点密度的增加而增加。
要点2.  使用 H 型电池，在含有 13.35 wt%Cu 的催化剂上，乙醇的 FE 可以达到 ~81.9% ，部分电流密度为 35.6 mA cm −2 ，这是迄今为止电化学 CO 2 RR 制乙醇的最佳结果。 此外，催化剂可稳定使用 25 小时以上。
要点3.  实验和密度泛函理论（ DFT ）研究表明，相邻的 Cu-N 3 活性位点（一个 Cu 原子与三个 N 配位）是反应的活性位点，并且它们的高密度对于乙醇的高 FE 至关重要，因为相邻的短距离的 Cu-N 3 位点可以协同促进 C-C 耦合。
Wei Xia, et al, Adjacent Copper Single Atoms Promote C-C Coupling in Electrochemical CO2 Reduction for the Efficient Conversion of Ethanol, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c04612
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