中南大学ACS EST Engg.：调节电-芬顿过程中的阳极催化选择性以提高污染物的去除率

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第一作者： Lu Tang

通讯作者： 薛生国   教 授 、江钧  副教授

通讯单位： 中南大学冶金与环境学院

论文DOI： 10.1021/acsestengg.2c00012

图文摘要

成果简介

由于其简单、显著的矿化效率和生态友好的特点，基于电-芬顿（EF）的高级氧化工艺被认为是去除难降解有机污染物的有效技术。然而，由于电极上不尽如人意的活性和随之而来的竞争反应，使这种技术仍然受到狭窄的pH操作和低电流效率的限制。近日，中南大学冶金与环境学院 薛生国 教授、江钧 副教授 团队在环境领域期刊ACS ES&T Engineering上发表了题为“Regulating the Anodic Catalytic Selectivity in Electro-Fenton Process for Enhanced Pollutant Removal”的研究论文。本研究中，作者展示了在EF体系中调节阳极上的水氧化选择性的多功能性，以提高对污染物的去除效率，扩大pH值范围和提高电流效率。 以自制的铁碳基催化剂（Fe/C）为阴极，以商业化的TiO ₂ （二电子水氧化）或RuO ₂ （四电子水氧化）为阳极，以罗丹明B（RhB）为污染物，TiO ₂ -Fe/C和RuO ₂ -Fe/C的降解效率值分别高于传统的Pt-Fe/C（有/没有曝气）。研究结果显示在pH值为3.0和7.0时，TiO ₂ -Fe/C对RhB的去除率在3分钟内可以达到84.3%和67.1%，而Pt-Fe/C系统的去除率为56.7%和45.6%。在没有O ₂ 通气的情况下，RuO ₂ -Fe/C对RhB去除率在pH 3.0和7.0的3分钟内可以达到67.1%和45.3%，而Pt-Fe/C的数值为51.6%和21.2%。此外，H ₂ O ₂ 的积累表明，TiO ₂ 上的二电子水氧化可以进一步增加H ₂ O ₂ 的总浓度。RuO ₂ 上的四电子水氧化可以为阴极还原补充O ₂ ，以保持电解过程中H ₂ O ₂ 的浓度，从而提高去除效率。在此，基于对阳极水氧化反应的调节，作者提出了阳极优化策略，以提升EF相关过程。

图文导读

采用TiO ₂ /RuO ₂ 阳极的构建EF体系的去除效率

Figure 1. The degradation efficiency of RhB for TiO 2 –Fe/C, RuO 2 –Fe/C, and Pt–Fe/C systems in O 2 -saturated (a and b), no-aeration (c and d), and N 2 -saturated (e and f) electrolyte, respectively, and the removal efficiency after 3 min of electrolysis in the corresponding electrolyte. Conditions: [RhB] 0  = 10 mg L –1  RhB, [electrolyte] 0  = 0.1 M Na 2 SO 4 , initial pH 3.0,  T  = 25 °C, N 2 /O 2  flow rate = 30 mL min –1 , reaction time = 30 min.

Figure 2. Effect of electrolyte pH on RhB degradation performance: (a and b) TiO 2 –Fe/C and Pt–Fe/C system in O 2 -saturated electrolyte and (c and d) RuO 2 –Fe/C and Pt–Fe/C system without aeration. Conditions: [RhB] 0  = 10 mg L –1  RhB; [electrolyte] 0  = 0.1 M Na 2 SO 4 ; initial pH 3.0, 5.0, 7.0, and 9.0;  T  = 25 °C; current density = 10 mA cm –2 ; O 2  flow rate = 30 mL min –1 ; reaction time = 30 min.

TiO ₂ -Fe/C和RuO ₂ -Fe/C体系的降解机制

Figure 3. H 2 O 2  generation performance of Pt–Fe/C (a and b), TiO 2 –Fe/C (c and d), and RuO 2 –Fe/C (e and f) systems in O 2 -saturated and no-aeration electrolyte, respectively. Conditions: [electrolyte] 0  = 0.1 M Na 2 SO 4 ; initial pH 3.0, 5.0, 7.0, and 9.0;  T  = 25 °C; current density = 10 mA cm –2 ; N 2 /O 2  flow rate = 30 mL min –1 ; reaction time = 30 min.

Figure 4. (a and b) Effect of electrolyte pH and electrolyte atmosphere of current efficiency for H 2 O 2  production in TiO 2 –Fe/C, RuO 2 –Fe/C, and Pt–Fe/C; (c and d) schematic illustration of the TiO 2 –Fe/C in O 2 -saturated electrolyte and RuO 2 –Fe/C in the no-aeration electrolyte.

小结

文献信息

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