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(纯计算)哈尔滨工业大学林熹团队Nanoscale: 曲率影响M–N–C的双功能氧催化性能

时间：2023-02-16 来源： 浏览：

(纯计算)哈尔滨工业大学林熹团队Nanoscale: 曲率影响M–N–C的双功能氧催化性能

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2022年12月20日，Nanoscale在线发表了哈尔滨工业大学林熹教授和邱华军副教授课题组的研究论文，题目为《Curvature effects on the bifunctional oxygen catalytic performance of single atom metal–N–C》。

理解 电催化剂的结构信息与其催化活性之间的基本关系在控制许多重要的电化学过程中起着关键作用。最近，具有 所谓 MN4结构的单原子催化剂(SACs)因其优异的催化性能而 引起了科学界的广泛关注 ，该结构由一个中心过渡金属与四个吡啶氮原子结合组成，均位于扩展的碳基材料中。在此研究中，使用第一性原理密度泛函理论(DFT)计算， 作者 探索了碳基材料表面的曲率对两个基本电化学过程催化活性的影响，即氧还原反应( ORR )和析氧反应( OER )。DFT计算结果表明， 曲面结构可以减弱金属原子与N掺杂碳基材料之间的相互作用，改变金属原子的电子结构， 提高 反应中间体的吸附强度，从而增强MN4催化剂的OER和ORR催化活性 。更重要的是，作者基于 催化剂的 表面曲率 、 金属元素的d电子数 、 金属原子的电负性 及其 配位原子 等直接获得的参数，建立了评价催化剂双功能催化活性的预测模型。该预测模型不仅为提供了一些候选催化剂(如 对于ORR，有FeN4、CoN4和OsN4；对于OER，有CoN4、NiN4、RuN4、RhN4和IrN4；而对于ORR和OER，有双功能的CoN4、RuN4、IrN4和OsN4 )，而且还将催化剂的结构与其催化性能合理地联系起来，这为快速设计高性能催化剂提供了新的可能性。

图1 过渡金属单原子并入弯曲的氮掺杂碳材料中
图2 平均键长、结合能、结合能与内聚能的能量差和d带中心随曲率的变化
图3 吸附 自由能和ORR/OER的 火山曲线
图4  吸附 自由能和ORR/OER的火山曲线
图5 吸附自由能随价电子数、电负性和曲率的变化

图6  吸附自由能与相关描述符的线性关系

图7 d带中心和过电势与描述符之间的关系

【 论文链接 】
Zhou, X., Jin, Z., Zhang, J. et al. Curvature effects on the bifunctional oxygen catalytic performance of single atom metal–N–C. Nanoscale , 2023 , 15, 2276-2284. https://doi.org/https://doi.org/10.1039/D2NR05974F

【其他相关文献】

[1]  Chai, G. & Guo, Z. Highly effective sites and selectivity of nitrogen-doped graphene/CNT catalysts for CO2 electrochemical reduction. Chem. Soc ., 2016 , 7, 1268-1275. https://doi.org/10.1039/C5SC03695J
[2] Liu, H., Zhao, L., Liu, Y. et al. Enhancing hydrogen evolution activity by doping and tuning the curvature of manganese-embedded carbon nanotubes. Catal. S ci. Technol. , 2019 , 9, 5301-5314. https://doi.org/10.1039/C9CY01174A

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