AM：2D氮化碳上协同Cu单原子位点增强CO2电还原制甲烷
AM：2D氮化碳上协同Cu单原子位点增强CO2电还原制甲烷
icat2019
我为催化狂！
通过可再生电能进行 CO 2 电化学还原制备 CH 4 等高附加值化学品是一种具有前景的解决碳化学循环的方法。但是通常电催化还原 CO 2 反应的动力学过程需要 8 e - 多步反应，这使得催化反应效率和电流密度难以令人满意。之前的研究人们发现原子级 Cu 催化剂结构因为 d 能带结构移动，具有合适的中间体结合能，能够显著增强电催化还原 CO 2 缓缓制备 CH 4 的选择性。
有鉴于此， 莱斯大学 Pulickel M. Ajayan 、辛辛那提大学吴景杰、多伦多大学 Chandra Veer Singh 等 报道通过多庚嗪钠 PHI （ Na-polyheptazine ）和聚三嗪酰亚胺锂 PTI （ Li-polytriazine imides ）构筑二维 CN ，作为担载 Cu-N 2 结构单原子位点的基底，通过简单方便的金属离子交换反应实现了非常高密度的 Cu-N 2 单原子位点。
要点2. 在这种催化剂中，含有多个取代 Cu 原子的纳米孔形成热力学稳定的双原子 / 三原子位点，这种双原子 / 三原子位点具有较大的原子间距。
要点3. 通过第一性原理计算，得出多个 Cu-CN 位点的协同催化作用，并且解释 Cu-Cu 间距和局部环境如何晶相中间体物种的吸附，态密度， CO 2 转化为 CH 4 的能量变化。 Cu-PTI 的 9N 孔结构能够形成具有协同催化能力的 Cu-Cu 催化位点，显著改善电催化 CO 2 还原制备 CH 4 的反应决速步骤动力学。
Soumyabrata Roy, Zhengyuan Li, Zhiwen Chen, Astrid Campos Mata, Pawan Kumar, Saurav Ch. Sarma, Ivo F Teixeira, Ingrid F Silva, Guanhui Gao, Nadezda V. Tarakina, Md. Golam Kibria, Chandra Veer Singh, Jingjie Wu, Pulickel M. Ajayan, Cooperative Copper Single Atom Catalyst in Two-dimensional Carbon Nitride for Enhanced CO 2 Electrolysis to Methane, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202300713
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