哈工大王鲁教授团队ES&T | Mn(II)引发的高铁酸盐氧化能力进行污染物氧化
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英文原题： Highly Efficient Utilization of Ferrate(VI) Oxidation Capacity Initiated by Mn(II) for Contaminant Oxidation: Role of Manganese Species
通讯作者 ：王鲁 副教授，哈尔滨工业大学
锰离子[Mn（II）]是存在于天然水体中的背景成分。在此，发现只有59%的双酚A（BPA），47%的双酚F（BPF），65%对乙酰氨基酚（AAP）和49%的4-叔丁基苯酚（4-tBP）被20 μM Fe(VI)氧化而在pH 7.0时，20 μM Fe（VI）/20 μM Mn（II）体系可氧化97%的BPA、95%的BPF、96%的AAP和94%的4-tBP。进一步的研究表明，双酚S（BPS）与活性铁物种（RFeS）的反应活性较高，而与活性锰物种（RMnS）的反应活性较低。以BPS和甲基苯基亚砜（PMSO）为探针化合物，发现在Mn（II）/Fe（VI）摩尔比较低（低于0.1）时，活性铁物种对BPA的氧化起主要作用，而随着Mn（II）/Fe（VI）摩尔比的升高（从0.1升高到3.0），活性锰物种[Mn（VII）/Mn（III）]对BPA的氧化起越来越大的作用。在Mn（II）和Fe（VI）的相互作用中，氧化能力从Fe（VI）向Mn（III）的转移，包括Mn（VII）的形成和Fe（VI）自衰变的抑制，提高了每Fe（VI）对BPA氧化的电子当量数。紫外-可见光谱和主要转化产物分析进一步揭示了不同Mn（II）/Fe（VI）摩尔比下铁和锰物种的演变 。相关研究成果以“ Highly Efficient Utilization of Ferrate(VI) Oxidation Capacity Initiated by Mn(II) for Contaminant Oxidation: Role of Manganese Species ”为题在环境领域顶级期刊ES&T发表（2023年2月1日）
主要结论：
短寿命的Fe（V）/Fe（IV）参与Fe（VI）的污染控制已被证明，但只有少量的Fe（V）/Fe（IV）可与污染物有效反应。这导致Fe（VI）的实际利用效率低于理论预期[每个Fe（VI）三或四个电子当量]。研究表明，天然水体中普遍存在的背景组分Mn（II）可通过抑制活性铁物种的自衰减和促进Mn（VII）/Mn（III）的形成，提高Fe（VI）对BPA的氧化效率.与其他Fe（VI）基工艺相比，该工艺可获得较高的BPA氧化电子当量/Fe（VI）。在腐殖酸存在下也观察到类似现象，表明在天然有机大分子参与下也可能实现"Fe（VI）→ Mn（VII）→ Mn（III）"途径。此外，在真实的水环境中，痕量浓度的BPA的氧化也可以被Mn（II）促进。在河水中BPA浓度为1 μ g/L的条件下，约39%的BPA可被2 μ M Fe氧化（六）（0.112 mg Fe/L），其氧化率在Mn处分别增加至约67%、约77%和约66%（II）/Fe（VI）摩尔比为0.5、1.0和1.5，表明Fe（VI）/Mn（II）系统用于控制痕量级微污染物的可行性。
反应速率是反映氧化剂污染控制能力的重要指标，同时评价活性物种的利用效率也是重要的。应结合实际需求、较高的反应速率或较高的氧化剂利用率，采取不同的强化策略来指导Fe（VI）在水处理中的应用。反应机理的阐明也加深了我们对铁物种和锰物种反应性的认识。建立区分活性铁和活性锰形态的分析方法，有助于进一步研究铁锰联合氧化中高价锰和铁形态的互补性，有利于氧化剂在饮用水或废水处理中的高效利用。
通讯作者简介：
王鲁，环境学院青年拔尖副教授，聚焦于环境多介质中高活性氧化剂的制备与特性研究，并将其应用于化学污染及生物污染控制。 获国家重点研发计划（课题）、黑龙江省自然科学基金优青项目、国家自然科学基金项目、中央高校基本科研业务费专项资金等项目支持。 参与“城市水系统致病微生物安全防控对策与消毒技术评估”、“关键风险节点消毒效果与优化控制策”等中国工程院咨询研究、黑龙江省“头雁”团队、“密山水产养殖场污水处理改造工程”等项目。 获2019年度黑龙江省科学技术奖一等奖(6/11)。
来源： 环境工程与科学
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