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曲久辉院士/叶金花Angew：CO2光还原新进展！

时间：2022-09-28 来源：浏览：

曲久辉院士/叶金花Angew：CO2光还原新进展！

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CO ₂ 光还原为缓解能源危机和管理全球碳平衡提供了一种有吸引力的方法，但受限于高活化能和速率限制的质子转移。石墨氮化碳 (g-C ₃ N ₄ ) 因其合成的可调性和结构的灵活性而成为最具吸引力的 CO ₂ 光还原材料之一。 g-C ₃ N ₄ 在聚 ( 三 - 三嗪 ) 单元边缘有丰富的吡啶氮和氨基 / 酰亚胺基团，理论上可以为 CO ₂ 活化和中间质子化提供必要的电子和质子。不幸的是，原始 g-C ₃ N ₄ 和 CO ₂ 之间的结合相互作用很弱，而从悬挂的 N - H 基团直接的质子化需要能量上具有挑战性的构象变化。

近日， 清华大学曲久辉院士，日本国家材料科学研究所（ NIMS ）叶金花教授 结合密度泛函理论 (DFT) 计算和双位点设计的实验验证，在聚合氮化碳上形成分子激活和质子供给中心，为开发高性能的 CO ₂ 转化光催化剂提供了一种新的原子级策略。

研究人员在 sp ² 杂化的 C=N-C 骨架中引入氮空位，以增加周围的电子密度，从而提高对 CO ₂ 的化学特异性亲和力。近端吡啶氮的缺陷相关质子化有助于 CO ₂ 结合和转化中间体的原位质子化。研究人员认为空的和质子化的吡啶氮位之间的协同作用显著降低了生成关键 *COOH 中间体的反应能垒。

得益于激发的氮化碳、缺陷诱导的浅阱态、均质电荷介质和 CO ₂ 分子之间的有效电子转移中继，开发的光催化剂用于 CO ₂ 转化具有前所未有的高 CO 产率（ 1835 μmol g ⁻¹ h ^-1 ）和选择性 (96%) 。

这一研究成果为利用双活性中心协同催化技术克服 CO ₂ 光还原的技术挑战提供了一种很有前途的途径。

Xiaoqiang An, et al, Facilitating Molecular Activation and Proton Feeding by Dual Active Sites on Polymeric Carbon Nitride for Efficient CO ₂ Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212706

https://doi.org/10.1002/anie.202212706

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