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Nat. Commun.：COF合成后修饰助力CO2电还原

时间：2023-07-02 来源：浏览：

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为了实现二氧化碳还原反应的高效催化剂，各种催化金属中心和连接分子已组装成共价有机骨架。胺键增强了 CO ₂ 分子的结合能力，离子骨架能够改善电子传导性和沿骨架的电荷转移。然而，由于静电排斥和键强度的限制，直接合成具有胺键和离子骨架的共价有机骨架很难实现。

在此， 中科院上海高研院 Gaofeng Zeng ， Qing Xu ，河南科技学院 Cheng-Xing Cui 通过调节模板共价有机框架的连接基和键合，建立催化性能与共价有机框架结构之间的相关性，展示了用于 CO ₂ 还原反应的共价有机框架。

本文要点

要点1. 通过双重修饰， CO ₂ 结合能力和电子态得到很好的调节，从而实现 CO ₂ 还原反应的可控活性和选择性。

要点2. 值得注意的是，双功能共价有机骨架实现了高选择性，最大 CO 法拉第效率为 97.32% ，周转频率值为 9922.68 h ⁻¹ ，高于基础共价有机骨架和单一修饰的共价有机骨架。

要点3. 此外，理论计算进一步表明，更高的活性归因于更容易从 COOH* 直接形成 *CO 。

这项研究为开发用于二氧化碳还原反应的共价有机框架提供了见解。

Liu, M., Yang, S., Yang, X. et al. Post-synthetic modification of covalent organic frameworks for CO2 electroreduction. Nat Commun 14, 3800 (2023).

DOI ： 10.1038/s41467-023-39544-9

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