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Chem Catalysis:微/介观尺度下位点亲密度如何影响分子筛催化活性?

时间:2023-07-12 来源: 浏览:

Chem Catalysis:微/介观尺度下位点亲密度如何影响分子筛催化活性?

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分子筛是工业催化剂的支柱,分子筛的 Brønsted 酸性与 Al 四面体之间具有非常大的关系,未来更好的理解分子筛的 Al 物种对于 Brønsted 酸催化反应的影响,先进的表征技术对于研究分子筛材料非常重要。
有鉴于此, 阿卜杜拉国王科技大学 Javier Ruiz-Martínez 报道通过微观研究发现两个相邻的骨架 Al 原子形成一对酸位点,具有更好的催化活性,能够增强甲醇制备芳烃等各种 Brønsted 酸催化反应。在介观尺度表征,发现晶体边缘位点的 Al 原子不仅加快反应,而且促进晶体形成空心结构,从而显著改善芳烃产物的产率。
本文要点
要点1.  发现成对的 Al 位点比单独的 Al 原子具有更好的催化活性,而且这种成对的 Al 位点加快级联反应生成芳烃,而且避免扩散到催化剂外面。
要点2.  通过优化催化位点分布,改善分子扩散,空心晶体的空腔限域作用,使得分子筛产生最高的制备芳烃催化性能。
本文研究不仅增强了复杂反应网络的理解,而且展示了通过控制分子筛的纳米 / 微米尺度酸位点分布的方式发展高性能分子筛催化剂。
Teng Li, Sang-Ho Chung, Stefan Nastase, Adrian Galilea, Yan Wang, Ildar Mukhambetov, Moussa Zaarour, Juan Carlos Navarro de Miguel, Jurjen Cazemier, Abhay Dokania, Liliana Panarone, Jorge Gascon, Luigi Cavallo, Javier Ruiz-Martínez, Influence of active-site proximity in zeolites on Brønsted acid-catalyzed reactions at the microscopic and mesoscopic levels, Chem Catalysis 2023
DOI: 10.1016/j.checat.2023.100540
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667109323000428
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