大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应,助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原
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由于空隙限制效应,中空纳米反应器在催化方面显示出巨大的潜力。同时,与选择性催化还原脱除NO(SCR)相比,电化学NO还原为NH 3 (ENOR)在环境修复和储能方面具有重要意义,但从未有报道关于ENOR的具有中空结构的纳米催化剂。
基于此, 大连理工大学李新勇 课题组制备了各种空心Cu 2 O@CoMn 2 O 4 纳米催化剂,以验证ENOR过程中其对反应中间体的空隙限制效应。
理论计算表明,Cu 2 O@CoMn 2 O 4 异质结构有利于催化ENOR,其中Cu位点有利于*NOH中间体的形成。此外,原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)揭示了NO的吸附-解吸量与催化活性之间的线性关系,并且结合有限元法(FEM)证实了Cu 2 O@CoMn 2 O 4 4纳米催化剂对反应中间体的孔隙限制效应。
因此,最佳的Cu 2 O@CoMn 2 O 4 纳米反应器具有显着的ENOR活性和选择性,在-0.8 V RHE 时NH 3 产率为94.18 mmol g -1 h -1 ,NO还原为NH 3 的法拉第效率(FE)为75.05%,其性能优于一些最近报道的ENOR电催化剂。总的来说,这项工作阐明了中空纳米反应器对中间体的空隙限制效应,也为设计和开发用于绿色NH 3 生产的催化剂提供了指导。
Hollow Cu 2 O@CoMn 2 O 4 Nanoreactors for Electrochemical NO Reduction to NH3: Elucidating the Void-Confinement Effects on Intermediates. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205569
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