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3D打印微柱阵列生物电极首次实现半人工光合作用

时间：2022-04-26 来源：浏览：

3D打印微柱阵列生物电极首次实现半人工光合作用

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蓝藻（光合细菌）是一种极易繁殖、自我修复、存量丰富的太阳能生物催化剂，可以与电极相连接用于发电和化学物质合成，这种将光合生物与电极机械连接的方式是可持续生物发电和燃料生产的一种前瞻性半人工途径。然而目前，尚不清楚该如何设计电极和生物材料界面以满足生物光电化学性能的复杂要求。

英国剑桥大学Jenny Z. Zhang教授团队提出了一种强大的3D打印方法，利用纳米粒子制备出具有多标量分层特征的微柱阵列结构。该方法采用气溶胶喷流打印技术，可以高效且重复制造出大量由铟锡氧化物（ITO）纳米颗粒组装而成的大型微柱电极库，实验证明这种打印方法可以在一个打印步骤中生产跨越5个数量级长度的可调谐电极阵列，而目前还没有其他方法能达到这种制备效果。为了生产柱状结构，对载气与鞘气焦点压力比进行了调整。实验结果表明，在压力比为2.4 ~ 3.5的条件下，可以打印出高达800 μm的色谱柱。在这个压力比值以下，会导致打印的材料动力不足；超过这个范围，就会出现“溢出”效应，导致柱子底部厚而不稳定。此外，还通过改变油墨前驱体中的非经典共溶剂体系，如水（非挥发性）和甲醇（挥发性），赋予印刷柱微尺度粗糙度，确定了制备结构良好的ITO纳米粒子光滑微柱阵列和ITO纳米粒子分支微柱阵列的理想条件。该制造方法能够在大型电极制备装置上进行比较研究，实验证明，尽管大型电极为生物催化剂高负载提供了较大的电化学活性面积（EASA），但其结构限制了光和电解质的互相渗透。微柱电极的设计克服了这个问题，亚微米粗糙度的增加提高了电化学活性面积（EASA）、电池负载和光收集。为了检测该电极生物光电性能，在暗/光循环条件下（λ=680 nm，1 mW cm-2），使用计时安培法评估生物光电化学的总输出。采用三电极结构，以囊泡菌负载电极为工作电极。在缺乏外源性电子介质的情况下，微柱ITO电极产生了聚囊藻生物膜的特征光电流剖面。添加常用的膜透性电子介质2,6-二氯-1,4苯醌（DCBQ）后，反蛋白石结构（IO）-ITO、光滑微柱阵列（SP）-ITO和分支微柱阵列（BP）-ITO电极的光电流分别比其相应的未介导的光电流增加了约80倍、100倍和110倍。介质对微柱阵列电极的影响更大，这表明电极支架上的许多细胞不是直接连接的。这可能与电极基底细胞的多层化或微支外围细胞的松散附着有关。聚囊藻负载BP-ITO电极的光电流密度是同等高度的IO-ITO电极的两倍。在这项比较研究中，600 µm柱高的集胞藻负载BP-ITO电极产生了最高的非介导光电流，展现的光电流输出的介导电子转移高达245 µA cm-2，直接电子转移高达1.93 µA cm-2，其光电效率是生物光电化学一个新的里程碑。当这种生物负极与合适的正极配对时，预计该电池功率密度达到541 mW m-2，该理论值已达到商业化生物燃料发电所需的功率密度（<403 mWm-2）。

图1 利用光合生物膜作为光催化剂进行发电的生物光电电化学电池示意图

本研究开发了一种使用氧化铟锡纳米粒子生成分层电极结构的气溶胶喷射打印方法，打印了高度和亚微米表面特征不同的微柱阵列电极，并研究了跨生物电极界面的能量/电子转移过程。这项研究将指导未来高性能生物电极结构的发展，展示了3D打印技术在3D电极设计中的强大功能，并为理解和增强生物电极界面开辟了新的方向。相关研究成果发表在《Nature Materials》。

文献来源：Xiaolong Chen, Joshua M. Lawrence, Laura T. Wey, et al., 3D-printed hierarchical pillar array electrodes forhigh-performance semi-artificial photosynthesis . Nature Materials,2022, DOI: 10.1038/s41563-022-01205-5

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