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【材料】电导通性添加剂实现的稳定锂金属电池高分子固态电解质

时间：2022-12-20 来源： 浏览：

【材料】电导通性添加剂实现的稳定锂金属电池高分子固态电解质

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锂金属电池因为其高能量密度，备受研究者的关注，尤其是以固态电解质组成的固态电池，有望成为下一代高能量密度安全二次电池。然而，锂金属的枝晶问题一直难以解决，且短路带来的安全隐患也备受诟病。因此，设计和选择与锂金属具有界面稳定性，有良好的界面解除，同时又具有较好的电荷传输的固态电解质成为了一个重要的任务。对于电解质来说，电子导通性一直是被极力避免的，因为具有电荷导通性的电解质可以造成电子渗漏和能量损失。近日，美国 德克萨斯大学奥斯汀分校 的 余桂华 教授团队发现在 高分子固态电解质中加入少量的导电炭黑作为添加剂，不但不会形成电导通，还会使得电池循环稳定性增强。 对此发现，作者提出了导电添加剂的存在可以让界面处电势分布更加均匀，并使得整体电解质的介电性质变强，从而帮助离子传输的模型来解释（图1）。

图1. 过量的导电添加剂会使得电子渗流，但少量的导电添加剂会比绝缘添加剂使得颗粒附近的场分布变密，界面附近的电势分布更加均匀。
通过测量不同碳含量时固态电解质的离子和电子电导，作者得以寻得该体系电子渗流的阈值大概为3%质量分数。当添加的碳超过了3%质量分数，固态电解质从纯离子导体变成了混合离子-电子导体。当使用1%的碳添加剂时，该固态电解质通过锂金属对称电池，在60摄氏度得到了10000圈（小时）的稳定循环性能，优于使用非电子导体的氧化硅添加剂的电解质性能。同时，用含2%导电添加剂的高分子固态电解质，以磷酸铁锂为正极的全电池在高温下也表现出了相当的稳定性（图2）。

图2. 含导电添加剂的固态电解质对称锂金属电池的长循环性能，电化学阻抗谱解析，和全电池性能测试，以及与含氧化硅添加剂的固态电解质的性能对比。
为了进一步理解导电添加剂对固态电解质的性能影响，作者提出了局部场分布受到电场中导电物体的电荷偏移的影响，使得局部的场密度变高，原本集中在电极表面的电荷被分布的更加离散，从而均匀电场的作用，这样一个模型来解释提高了的电池性能，并利用有限元模拟证明这个效果只存在于电子导体添加剂而不存在于离子导体添加剂。通过有限元模拟结合实验测量数据，证明了当有导电添加剂存在时，电解质的整体介电性变强，更有利于盐的解离和电荷传输，同时也发现了当导电颗粒的分散更为均匀时，该现象的效果比团聚的颗粒有更显著的效果（图3）。

图3. 有限元模拟的离子导体和电子导体周围的电势分布不同，以及导电粒子的分散程度对势场分布的影响。
这一成果近期发表在 Angewandte Chemie International Edition 上。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
A Stable Solid Polymer Electrolyte for Lithium Metal Battery with Electronically Conductive Fillers
Xuelin Guo, Zhengyu Ju, Xitang Qian, Yijie Liu, Xiao Xu, Guihua Yu
Angew. Chem. Int. Ed ., 2022 , 61 , e202217538, DOI:  10.1002/anie.202217538
通讯作者简介
余桂华，美国德克萨斯大学奥斯汀分校材料科学与工程系，机械系, 化学系冠名讲席教授，美国材料研究学会会士（FMRS），英国皇家化学学会会士（FRSC）和皇家物理学会会士（FInstP）。余桂华教授团队的研究重点是新型功能化纳米材料的精确设计和绿色合成，尤其是对能源和环境凝胶材料的开创性研究，对其化学和物理性质的表征和探索，以及推广其在能源，环境和生命科学领域展现重要的技术应用。目前已在 Science, Nature, Nature Reviews Materials, Nature Reviews Chemistry,  Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Catalysis, Nature Sustainability, Nature Communications, Science Advances, PNAS, Chemical Reviews, Chemical Society Reviews, Accounts of Chemical Research, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Energy & Environmental Sciences, Chem, Joule, Nano Letters, ACS Nano, ACS Central Science 等国际著名刊物上发表论文280篇，论文引用66,000次，H-index 137, 是在材料科学和化学两个学科的全球Top 0.1%高被引研究学者。现任 ACS Materials Letters 副主编，是二十余个国际著名化学和材料类科学期刊的顾问编委。

https://www.x-mol.com/university/faculty/37838
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