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ACS Catalysis：CO2加氢制甲醇的ZnZrOx催化剂上的活性位点

时间：2022-06-22 来源： 浏览：

ACS Catalysis：CO2加氢制甲醇的ZnZrOx催化剂上的活性位点

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近年来，作为新一代 CO 2 加氢制甲醇催化剂的 Zn x Zr 1−x O 2−x 催化剂受到了人们的广泛关注。
近日， 茨城大学 Shohei Tada ， Tatsuya Joutsuka 考察了 Zn 含量对 Zn x Zr 1−x O 2−x 催化剂上 CO 2 加氢制甲醇反应的影响，并通过计算和实验确定了催化剂的活性中心结构。

本文要点

要点 1.  当锌含量较低时， Zn x Zr 1−x O 2−x 催化剂中含有锌团簇（孤立的 [ZnO a ] 团簇和 [Zn b O c ] 齐聚物）。团簇的存在表明了 Zn-O-Zr 位点的形成。有趣的是，计算结果表明，团簇中的锌物种很容易暴露在 Zn x Zr 1−x O 2−x 表面上。这一结果与实验结果相一致，表明锌物种不均匀地分布在 Zn x Zr 1−x O 2−x 表面，并沉积在表面附近。

要点2 .  过量锌的加入导致了含锌团簇和氧化锌纳米颗粒的形成。在反应过程中，簇合物中的 Zn-O-Zr 位点对 CO 2 加氢制甲醇表现出了高活性。因此，揭示催化剂的活性中心结构有望对 Zn x Zr 1−x O 2−x 催化剂的进一步发展起到指导作用。
Shohei Tada, et al, Active Sites on Zn x Zr 1−x O 2−x Solid Solution Catalysts for CO 2 ‑to-Methanol Hydrogenation, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c01996
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01996
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