人工光合成，兰亚乾等人最新JACS！

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氧化还原单元的组件、空间取向或连接模式的精确调节对于深入了解高效的人工光合整体反应至关重要，但对于异质结光催化剂来说仍然很难实现。

在这里， 东南大学 Zengmei Wang ，华南师范大学 Yifa Chen ， Ya-Qian Lan 开发了一系列用于人工光合作用整体反应的氧化还原分子连接共价有机框架（ COF ）（ M-TTCOF-Zn ， M = Bi 、 Tri 和 Tetra ）。

TAPP-Zn 和多齿 TTF 之间的共价连接赋予了水光氧化（多齿 TTF ）和 CO ₂ 光还原（ TAPP-Zn ）中心之间的各种连接模式，可以作为研究氧化还原中心之间可能的相互作用的所需平台。

值得注意的是， Bi-TTCOF-Zn 表现出 11.56 μmol g ⁻¹ h ⁻¹ 的高 CO 生成率（选择性， ~100% ），分别比 Tri-TTCOF-Zn 和 Tetra-TTCOF-Zn 高 2 倍和 6 倍以上。

理论计算表明， Bi-TTCOF-Zn 比 Tri-TTCOF-Zn 和 Tetra-TTCOF-Zn 具有更均匀的能级轨道分布、更快的电荷转移和更强的 *OH 吸附 / 稳定能力。

Qi Li, et al, Modulated Connection Modes of Redox Units in Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Overall Reaction, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07471

https://doi.org/10.1021/jacs.3c07471

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