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Angew:单原子Pd-硅钼酸催化电热水煤气变换

时间:2023-01-29 来源: 浏览:

Angew:单原子Pd-硅钼酸催化电热水煤气变换

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通常人们在高温进行水煤气变换( WGS, Water–gas shift )反应,而且 WGS 反应需要高能耗分离技术将 H 2 CH 4 CO 2 、少量 CO 的混合物中分离。将 CO 氧化反应与制备 H 2 反应之间解耦能够为获取高纯度 H 2 提供一种替代性方法。

有鉴于此, 新加坡国立大学颜宁( Ning Yan )、天津大学马新宾( Xinbin Ma )等 报道电化学 WGS 反应过程,这种电化学 WGS 反应结合了 Pd 1 修饰在硅钼酸上进行 CO 电热催化氧化,并且通过电催化生成 H 2 ,通过磷钼酸氧化还原介导物将两个反应相连。

本文要点
要点1.  构筑的电化学反应体系在温和的电压( 0.6 V vs Ag/AgCl ),体系的 TOF 达到 1.2 s -1 TON 达到 40000 mol CO2 /mol Pd ,制备的 H 2 纯度高达 99.99 % 。这项研究工作将热催化与电催化结合,用于 WGS 反应,而且发展了在强酸性电解液中反应的新型催化剂。

要点2.  这种电热催化反应概念为实现高可控能力、在温和反应条件工作的化学过程提供机会,而且产物的提纯步骤非常简单,甚至无需进行产物提纯。从应用角度,这种电热催化体系使用化学试剂氧化 CO 和存储电子,能够很好的利用可再生电能。

Jinquan Chang, Max J. Hülsey, Sikai Wang, Maoshuai Li, Xinbin Ma, Ning Yan, Electrothermal Water–Gas Shift Reaction at Room Temperature with a Silicomolybdate based Pd Single-Atom Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202218265

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218265

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