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(纯计算)南京师范大学李亚飞/王彧团队JACS Au: M–N–C单原子催化剂能否促进CO的电还原

时间：2023-02-19 来源： 浏览：

(纯计算)南京师范大学李亚飞/王彧团队JACS Au: M–N–C单原子催化剂能否促进CO的电还原

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2023年2月15日，JACS Au在线发表了南京师范大学李亚飞教授和王彧教授课题组的研究论文，题目为《Can Metal–Nitrogen–Carbon Single-Atom Catalysts Boost the Electroreduction of Carbon Monoxide?》。

金属-氮-碳(M - N - C)单原子催化剂(SACs)在CO2电还原方面表现出巨大的潜力。不幸的是， 单原子催化剂 通常不能产生除CO以外的化学 品 ，而深度还原产品因其更高的市场潜力而更 具 吸引力，并且控制CO还原(COR)的起源仍然难以捉摸。在此研究中， 通过恒定电势/混合溶剂模型和对Cu催化剂的重新考察，研究表明Langmuir-Hinshelwood (LH)机制对*CO加氢非常重要，原始单原子催化剂缺乏另一个放置*H的位点，从而阻止了它们的COR 。然后，作者提出了一种使 单原子催化剂 上的COR发生的调控策略： (I) 金属位点具有中等的CO吸附亲和力 ； (II) 石墨烯骨架被杂原子掺杂以允许*H形成 ； (III) 杂原子与金属原子之间的距离适合于促进*H迁移 。 研究发现了一种P掺杂的Fe-N-C单原子催化剂，其具有很好的COR反应性 ，并进一步将该模型扩展到其他 单原子催化剂 。此工作为COR的限制因素提供了机理上的见解，并强调了电催化活性中心局部结构的合理设计。

图1 Ni(Fe)N4随电势变化的总能和能垒以及CO还原的自由能图
图2 在Cu表面和M-N-C上 CO还原的反应路径
图3 FeN4的掺杂示意图、三维电子密度分布、H吸附自由能和能垒
图4 在P掺杂FeN4上CO还原的AIMD模拟、能垒、反应路径和自由能图

图5  在掺杂FeN4上CO还原的自由能、能垒和反应机制

【 论文链接 】
Liu, T., Wang, Y. & Li, Y. Can Metal–Nitrogen–Carbon Single-Atom Catalysts Boost the Electroreduction of Carbon Monoxide?  JACS Au , 2023 . https://doi.org/10.1021/jacsau.3c00026

【其他相关文献】

[1] Bagger, A., Arnarson, L., Hansen, M.H. et al. Electrochemical CO Reduction: A Property of the Electrochemical Interface. J. Am. Chem. Soc ., 2019 , 141, 1506−1514 . https://doi.org/10.1021/jacs.8b08839
[2] Cao, H., Zhang, Z., Chen, J. et al. Potential-Dependent Free Energy Relationship in Interpreting the Electrochemical Performance of CO2 Reduction on Single Atom Catalysts. ACS Catal ., 2022 , 12, 6606−6617. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01470

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