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介电储能Mater. Today Energy——PVDF基复合材料填料的分散性和取向性调控

时间：2022-11-27 来源：浏览：

介电储能Mater. Today Energy——PVDF基复合材料填料的分散性和取向性调控

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【背景介绍】

随着新能源技术、柔直输电、混合动力汽车和井下油气勘探等新兴领域的发展，开发高性能薄膜储能电容器，成为近年来材料、电气领域研究的热点。为了开发兼具高介电常数和高击穿场强的储能电介质，研究者们以聚合物为基材，以陶瓷为填料，将两者复合成聚合物基电介质材料，研究填料的表面改性、结构设计等因素对复合材料储能特性的影响规律，在储能密度和效率方面已经取得了突破性进展。然而，由于制备技术和表征技术的限制，填料的分散性和取向性对聚合物基复合电介质储能特性的影响仍然有待探索。

最近，武汉理工大学材料科学与工程学院的周静教授、张鹏超研究员和周令副教授从填料的分散和取向两个角度总结了PVDF基复合电介质领域具有代表性的研究进展，并提出了分散度和取向度表征技术对指导填料掺杂量设计以及实现一维和二维填料取向排列的重要意义。

该综述发表在Elsevier旗下杂志《Materials Today Energy》，武汉理工大学材料科学与工程学院的周静教授，博士生侯大军和程莎为共同第一作者，张鹏超研究员和周令副教授为共同通讯作者。

【图文简介】

图1. 填料的均匀分散和取向排列对PVDF基复合电介质介电性能及击穿特性的重要影响。

要点1：提高PVDF基电介质复合材料的储能密度和储能效率的三条主要途径为：提高介电常数，抑制介电损耗以及提升击穿场强。填料的均匀分散和取向排列对上述三个指标有着极其重要的作用。分散度提高有助于抑制介电损耗，提高介电常数；而一维和二维填料的高度取向排列则在复合膜击穿场强的提升上有着显著优势。

图2. PVDF基复合材料填料的结构、表面工程及增效机理。(a)通过表面改性合理设计理想介电填料。(b)通过填料的介电梯度设计抑制内电场畸变。(c)通过填料的均匀分散保持适当的粒子间距，控制远场效应。

图3. 聚合物基复合材料中填料的界面模型。(a)双电层模型、(b)多核模型、(c)聚合物链界面取向模型。

要点2：通过填料表面修饰有机/无机小分子或者高分子链进行表面改性，可提高填料的分散性，促进储能性能的提升（如图2a所示）。图3总结了聚合物基复合材料中填料的三种界面模型：双电层模型、多核模型和聚合物链界面取向模型。这三种界面模型揭示了聚合物电介质基体中填料与填料之间、填料与表面修饰层、填料与聚合物基体之间的电化学关系。同时，通过无机表面修饰构建填料介电梯度结构，可有效降低填料与聚合物基体之间的巨大介电常数差异，抑制体系内部电场畸变，遏制复合材料击穿场强的恶化，如图2b所示。最终具有梯度介电结构、经由表面改性的良好分散的填料可能会带来聚合物基复合电介质储能密度和效率的极大提升，如图2c所示。

图4. 一维和二维填料取向排列对聚合物电介质复合材料击穿场强的影响。

要点3：一维和二维填料的取向排列对聚合物基复合电介质的储能特性具有重要影响。文中引用二维(图4a-4e)和三维(图4f-4h)相场模拟的计算结果，总结了高维度填料排列方式对击穿场强的影响，其中二维纳米片在复合介质x-y面内排布对击穿场强的提升有积极作用，为进一步提高聚合物电介质复合材料的储能密度提供了极大的可能。然而受限于目前的制备技术，如静电纺丝、磁诱导、毛细管诱导、模板法、3D打印以及热压等，难以在大规模生产中实现填料的取向性调控。而在仿生材料领域，塑性拉伸技术和液滴超铺展技术都在二维填料的面内取向上，相对于传统技术展现了极大规模化制备的优势，如图5所示。因此在聚合物基介电复合材料制备过程中引入连续塑化拉伸技术和液滴超铺展技术，有望实现一维或二维填料取向性有效调控、规模化制备和储能特性的大幅提升。

图5. 二维填料的取向调控技术：(a-c)塑性拉伸技术、(d)液滴超铺展技术。

【总结与展望】

本文从填料的分散性和取向性两方面综述了PVDF基介电储能复合材料的研究进展。综合分析了填料在PVDF基复合材料中均匀分散的表面工程策略，讨论了PVDF基复合材料中一维和二维填料的取向与击穿场强的影响规律，并详细介绍了静电纺丝、3D打印、磁场诱导等取向调控技术。基于对现有工作的总结分析，作者从三个方面展望了PVDF基复合材料实现高储能密度和高储能效率的策略，即（1）进一步探讨填料的表面和结构设计策略，实现填料的充分分散和有机无机界面的调控；（2）借助机器学习、分散度定量测试等模拟或者检测手段来预估和设计最佳掺杂量，提高复合材料开发效率；（3）开发填料取向调控新技术，如引入连续塑化拉伸技术和液滴超铺展技术，实现一维和二维填料的高度取向排列，促进复合电介质电、热、力学性能的协同提升和规模化生产。作者呼吁化学、工程、材料和计算机领域的专家学者一起携手解决上述挑战。相信在不久的将来，聚合物基介电复合材料的制备技术的革新，性能的突破将大幅促进聚合物基介电电容器的实际工程应用。

【原文链接】

Recent Advances in Dispersion and Alignment of Fillers in PVDF-based Composites for High-Performance Dielectric Energy Storage.

https://doi.org/10.1016/j.mtener.2022.101208

期刊介绍：