JACS内封面：Pt簇/MXene界面助力甲醇高效稳定电氧化
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甲醇电氧化（methanol oxidation reaction, MOR）是直接甲醇燃料电池（direct methanol fuel cells, DMFC）中的关键反应，目前MOR最有效的电催化剂为Pt基催化剂，但是由于MOR过程中涉及到CO中间体的产生，导致Pt的活性位点很容易被毒化，无法进一步转化甲醇分子，因此其活性往往在短时间内大幅衰减。许多研究学者致力于构建Pt基合金催化剂，调控其组分或优化其形貌结构，或引入具有水分解能力的第二组分，提供羟基供给*CO，促进*CO的氧化脱附，使Pt的活性位点能够再次吸附甲醇分子。然而合金催化剂对金属的利用率并不高，而水分解提供的羟基只能提供给最近邻的Pt位点，对稳定性的提升程度十分有限，因此需要设计利用率更高且抗CO毒化能力更强的Pt基催化剂。
对此， 武汉理工大学麦立强 教授团队联合新西兰 奥克兰大学王子运 教授团队创新性地提出了 通过构建催化剂局部高O H – 浓度促进CO的氧化从而提升稳定性 。通过喷雾干燥法在 三维 Ti 3 C 2 T x “纸团”上负载超细Pt团簇 ，利用电荷转移产生的 Ti 3 C 2 T x 局部电场提升Pt团簇的局部O H – 浓度，极大地促进了Pt位点上*CO的氧化，因此大幅提高了其稳定性。
图1. Ptc/ Ti 3 C 2 T x 的形貌物相表征。
图2. Ptc/ Ti 3 C 2 T x 和相关对比样的X射线吸收谱分析。
图3. Ptc/ Ti 3 C 2 T x 和相关对比样的甲醇电氧化测试。
图4. 原位红外光谱、Zeta电位、CO剥离实验和理论计算。
图5. Ptc/ Ti 3 C 2 T x 和Pt/C上MOR反应机理图。
作者利用喷雾干燥在三维 Ti 3 C 2 T x “纸团”上负载超细Pt团簇，通过各种物相结构表征确定了Pt团簇的状态，MOR测试发现Ptc/ Ti 3 C 2 T x 表现出目前最为优异的质量比活性和稳定性。使用原位红外光谱探究催化剂局部离子和反应物的变化，结果表明Ptc/ Ti 3 C 2 T x 优先消耗Pt团簇周围的O H – ，而Pt/C消耗的O H – 来源于电解液中的扩散O H – ，说明Ptc/ Ti 3 C 2 T x 的Pt团簇周围存在较高浓度的O H – 。理论计算发现Pt团簇对O H – 的吸附能力更强，且Pt团簇和 Ti 3 C 2 T x 基底之间存在电荷转移，使 Ti 3 C 2 T x 处于富电子状态，产生的表面电场对O H – 具有排斥作用，使O H – 聚集于Pt团簇附近，提高了*CO的转化率。
(来源：X-mol)
2022（第二届）液态阳光产业论坛
2022年9月26-28日 中国 苏州
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主办单位： DT新材料、 中国生产力促进中心协会
承办单位： 宁波德泰中研信息科技有限公司
支持单位： 上海闻鑫环保科技有限公司
厦门大学能效工程与能源装备研究所
上海簇睿低碳能源技术有限公司
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鸣谢单位： 北京精微高博科学技术有限公司
庄信万丰清洁能源技术(北京)有限公司
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论坛顾问
李灿，中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所研究员
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