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【材料】“里应外合”——主体-团簇协同利用100%电生激子

时间：2023-05-25 来源：浏览：

【材料】“里应外合”——主体-团簇协同利用100%电生激子

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电致发光（Electroluminescence, EL）一直备受关注。基于超薄膜技术和堆叠器件架构，已开发出一系列使用分子基发光材料（包括纯有机分子、金属配合物和聚合物以及纳米尺寸的量子点和体相钙钛矿）的高性能发光二极管。分子发光材料具有结构灵活和资源可持续性强等优点，但稳定性较差。无机发光体则相反。相比之下，最近发展起来的EL团簇结合了有机和无机的优点，即高发光效率和稳定性，有望用以开发低成本、高性能的新一代电致发光器件，即团簇发光二极管（Cluster Light-Emitting Devices, CLED）。

黑龙江大学许辉 教授领导的磷基光电功能材料团队与 武汉大学谢国华 教授合作，在之前已经证明了以团簇为中心的低能量三重态（Cluster-centered Triplet States, ³ C C）为非辐射态。在双齿膦配体中引入电子给体可以显著压缩 Cu ₄ I ₄ 核以减少 ³ C C组分从而使CLED的最大外量子效率提高10倍，达到7.9%。同时，增强反向系间窜越（Reverse Intersystem Crossing, RISC）或三重态辐射是减少 ³ C C的必要条件，前者可以有效地降低包括 ³ C C组分在内的三重态整体密度，同时产生辐射更有效的单重态。

基于以上结果，该团队进一步通过 引入具有给体-受体结构的配体增强 Cu ₄ I ₄ 簇的RISC。同时，使用TADF主体提供外部RISC通道。 在RISC跃迁中，TADF主体和簇之间的互补实现了100%的RISC效率和单线态激子利用率，使单线态辐射速率常数增加了100倍，三重态非辐射速率常数减少了10倍，由此实现了99%的光致发光量子产率和29.4%的创纪录的外量子效率。

图1. [DDMACDBFDP ] ₂ Cu ₄ I ₄ 和两种主体的“单重态激子收敛”策略、结构和激发态电子性质以及簇发光二极管（CLED）性能的设计。

基于薄膜的时间分辨发射光谱由纳秒级瞬时荧光分量和微秒级延迟荧光分量组成。与主要抑制三重态猝灭的传统BCPO不同，具有TADF特性的CzAcSF主体同时还加速了单重态辐射。这些进一步证明了RISC中CzAcSF和[DDMACDBFDP ] ₂ Cu ₄ I ₄ 之间的互补性有效地补救了 ³ C C的猝灭并改善了单重态辐射。同时，变温EL稳态和瞬态发射光谱技术表明，由于CzAcSF对三重态到单重态转化的协同作用，基于CzAcSF主体的器件中单线态激发态的汇聚降低了低温光谱谱宽。因此，在50-200 K下，由于不完全的能量转移，可以看到CzAcSF在470 nm处的发射，表明CzAcSF参与了载流子复合和激子转换。这表明CzAcSF与簇的互补在激子形成和转化方面的重要作用。