首页 > 行业资讯 > 盐城工学院董鹏玉/奚新国、华东理工张金龙 CEJ: 纳米团簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增强光解水制氢性能及稳定性

盐城工学院董鹏玉/奚新国、华东理工张金龙 CEJ: 纳米团簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增强光解水制氢性能及稳定性

时间：2022-05-12 来源：浏览：

盐城工学院董鹏玉/奚新国、华东理工张金龙 CEJ: 纳米团簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增强光解水制氢性能及稳定性

原创化学与材料科学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

收录于合集

#可见光催化 3 个

#共价有机框架材料 5 个

#钼硫团簇 1 个

#光解水制氢 1 个

点击蓝字关注我们

近日，盐城工学院董鹏玉、奚新国与华东理工大学张金龙在《 Chemical Engineering Journal 》期刊上发表了题为 “ Embedding [Mo ₃ S ₁₃ ] ² ⁻ Clusters into the Micropores of a Covalent Organic Framework for Enhanced Stability and Photocatalytic Hydrogen Evolution ” 的论文。 论文第一作者为盐城工学院硕士研究生王艳 。

[Mo ₃ S ₁₃ ] ² ⁻ 纳米团簇（ MS-c ）具有元素储量丰富、成本低、均相催化活性高等优点，被认为是一种非常有吸引力的非贵金属助催化剂可用于分解水制氢反应。但有研究表明， MS-c 在纯水、大多数有机溶剂和碱性溶液中均可溶解，因此 MS-c 一直被认为是一种均相析氢光催化剂。然而，均相光催化剂不易于分离回收及循环利用，严重阻碍了其实际应用。另一个关键问题是纳米团簇由于高的表面自由能导致纳米团簇处于 “ 沸腾状态 ” 易倾向于聚集，因此， MS-c 可能还面临着易聚集的问题。

该研究工作基于 TpPa-1-COF 周期性的骨架、有序的孔结构以及丰富的潜在配位位点，利用具有独特结构优势的 2D β- 酮烯胺偶联的 TpPa-1-COF 作为载体嵌入 MS-c 。研究了 TpPa-1-COF 微孔在锚定 MS-c 过程中所起的作用，并对 MS-c@TpPa-1 光催化剂的光催化析氢活性和稳定性进行了评价。此外，利用密度泛函理论（ DFT ）计算研究了 MS-c@TpPa-1 光催化析氢性能改善的原因，并提出了 MS-c@TpPa-1 光催化析氢的可能反应机理。

本文要点：

1 ）通过球差矫正高角环形暗场 STEM 清晰地直接观察到 MS-c 的存在，并利用 TEM 图像和 AC HAADF-STEM 图像得到 MS-c 在 MS-c@TpPa-1 中的尺寸分布图，确认 MS-c 的平均尺寸约为 0.98 nm 。

2 ）研究表明 MS-c 中的 Mo 原子与 TpPa-1-COF 中的不饱和配位 N 原子之间形成了 Mo− N 的配位键，在原子层面上明确了 TpPa-1-COF 与 MS-c 的之间的相互作用，提出了 MS-c@TpPa-1 可能的配位结构示意图。

3 ） DFT 探究表面催化反应，构建了 MS-c 嵌入 TpPa-1-COF 微孔的模型，并基于 DFT 理论计算，发现相较于 N 位点， MS-c@TpPa-1 的 S 位点更加有利于电子 - 质子转移形成 H* 以及后续有效的 H ₂ 解吸。

本研究提供了一种将纳米团簇嵌入 COF 载体微孔以提高其光催化性能和稳定性的新策略，这对设计具有高稳定性的新型光催化剂具有启发意义。

论文信息

(1) Pengyu Dong, ^ǁ Yan Wang, ^ǁ Aicaijun Zhang, Ting Cheng, Xinguo Xi,* and Jinlong Zhang , * Platinum Single Atoms Anchored on a Covalent Organic Framework: Boosting Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution, ACS Catalysis , 11 (2021) 13266-13279.

(2) Pengyu Dong, Aicaijun Zhang, Ting Cheng, Jinkang Pan, Jun Song, Lei Zhang, Rongfeng Guan, Xinguo Xi,* and Jinlong Zhang,* 2D/2D S-scheme Heterojunction with a Covalent Organic Framework and g-C ₃ N ₄ nanosheets for Highly Efficient Photocatalytic H ₂ Evolution , Chinese Journal of Catalysis . DOI: 10.1016/S1872 - 2067(22)64094 - 4 (Accepted)

原文链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722023786

作者简介

向上滑动阅览

董鹏玉博士 / 副教授简介

董鹏玉 ，男，本硕博毕业于兰州大学，南京大学博士后，美国加州大学河滨分校访问学者。江苏省 “ 青蓝工程 ” 优秀青年骨干教师。主要从事光催化材料的设计、可控制备及其降解环境污染物方面的相关研究，为中国感光学会光催化专业委员会会员。主持国家自然科学基金、中国博士后科学基金、江苏省科技厅产学研项目、江苏省高校优秀中青年教师境外研修计划项目等纵横向项目共 7 项。目前，已在 ACS Catal. ； Appl. Catal. B ； J. Mater. Chem. A ； Chem . Eng . J . ； Chin. J. Catal. ； Environ. Sci.: Nano ； Nanoscale ； J. Am. Ceram. Soc. 等国际 SCI 期刊发表论文 40 余篇（其中 2 篇论文入选 ESI“ 高被引论文 ” ）；论文累计被引 1355 次； h 指数（ h-index ）为 19 。曾担任 Front. Chem. （ IF= 5.212 ）客座编辑（ 2021 年）。获得国家授权发明专利 9 件；在国家权威出版社《科学出版社》出版学术专著 1 部，并参与编写英文学术专著 1 部。获得江苏省科学技术奖三等奖 1 次，获得盐城市自然科学优秀学术成果奖二等奖 3 次。

奚新国教授简介

奚新国 ，男，江苏大丰人，工学博士，教授，硕士研究生指导教师，现任材料科学与工程学院院长。入选江苏省六大人才高峰培养人选、江苏省“青蓝工程”优秀青年骨干教师，获得江苏省优秀科技工作者称号。担任江苏省建材行业协会水泥分会副会长、江苏省新材料产业协会常务理事。长期从事无机非金属材料及新材料的研究开发，开展生态混凝土、废弃物制备墙体材料等领域的研究，开发新型光催化材料用于环境治理。目前，以第一作者（或通讯作者）在 Applied Catalysis B: Environmental 、 ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES 、 ACS CATALYSIS 、 APPLIED SURFACE SCIENCE 、 CERAMICS INTERNATIONAL 、 Chinese Journal of Catalysis 、 Solar RRL 、 Journal of Colloid and Interface Science 等期刊发表 SCI 论文 50 多篇， h-index 16 ，获授权专利 10 余项，其中国际专利 1 项。作为项目负责人主持国家重点研发项目、国家自然科学面上基金、江苏省研究生培养创新工程研究生教育教学改革立项重点课题、产学研合作项目、横向等项目。

张金龙教授简介

张金龙 ，华东理工大学化学与分子工程学院教授、博士生导师，欧洲科学院院士（外籍），教育部新世纪优秀人才支持计划、上海市领军人才、江苏省 “ 双创人才 ” 、苏州 “ 姑苏人才 ” 入选者。长期从事高效光催化材料的设计和制备及在环境和能源领域中的应用研究。 “Res. Chem. Intermed.” 副主编， “Applied Catalysis B: Enviromental”; “Scientific Reports”; “J. Photocatalysis” 国际编委； “Inter. J. Photoenergy” 客座主编； “J. Nanotechnology” 客座编辑； “ 影像科学与光化学 ” 编委。已在 Nat. Comm., Chem.; Chem. Soc. Rev.; Chem. Rev.; J. Am. Chem. Soc.; Angew Chem Int Ed; Energy & Environmental Science 等国际一流杂志上发表论文 400 余篇，被引用 21000 余次， H 因子为 74 。

盐城工学院董鹏玉/奚新国、华东理工张金龙 CEJ: 纳米团簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增强光解水制氢性能及稳定性

盐城工学院董鹏玉/奚新国、华东理工张金龙 CEJ: 纳米团簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增强光解水制氢性能及稳定性

微信公众号

小编微信