【做计算 找华算】
理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！
负载型催化剂的性能在很大程度上取决于金属-载体的相互作用，对催化剂的合理设计具有重要意义，但如何量化负载型催化剂的结构-活性关系仍是一个巨大的挑战。
基于此，
东南大学王金兰教授和凌崇益副教授（共同通讯作者）等人
报道了以MoS
2
和WS
2
负载的单原子催化剂（SACs）为原型，构建了一个简单的描述子，即有效电子数（标记为Φ），定量描述金属-载体相互作用对氮还原反应（NRR）活性的影响。
此外，该描述符具有极好的扩展性，应用于其他材料，包括其他金属二卤化合物（MoSe
2
、MoTe
2
、WSe
2
、WTe
2
和NbS
2
），甚至MXenes（V
2
CO
2
、Ti
2
CO
2
和Nb
2
CO
2
）支持的SACs。
在这些体系中快速筛选优良的NRR催化剂，成功筛选出三种
U
L
（Mo@WTe
2
、Mo@V
2
CO
2
和Re@NbS
2
）分别低至-0.32、-0.24和-0.31 V的有前景的NRR催化剂。
作者针对不同基底（Mo@MoS
2
、Mo@WS
2
、Mo@MoSe
2
、Mo@WSe
2
、Mo@MoTe
2
、Mo@WTe
2
、Re@NbS
2
、Os@Ti
2
CO
2
、Mo@V
2
CO
2
和Os@Nb
2
CO
2
），选择了最有前景的SACs（U
L
最小）来计算NRR的完整自由能图。
对于MXenes负载的SACs，作者考虑了TM单原子的两个结合位点，即空心C位点和空心Ti位点。
对于所研究的体系（Os@Ti
2
CO
2
、Mo@V
2
CO
2
和Os@Nb
2
CO
2
），空心C位点更有利于单金属原子的沉积，并将其作为后续计算的模型。
对于所选催化剂，首选的是远端途径（*N
2
→*NNH→*NNH
2
→*N + NH
3
→*NH→*NH
2
→*NH
3
）。
除Re@NbS
2
外，PDS是大多数体系的第一步或最后一步基本反应（PDS是第三步氢化反应，反应自由能接近第一步，0.31 eV vs 0.25 eV），证明了“两步策略”是高效的。
此外，在Mo@WTe
2
、Mo@V
2
CO
2
和Re@NbS
2
上的NRR的U
L
分别低至-0.32、-0.24和-0.31 V，表明这些催化剂具有超高的NRR活性。
结果表明，所提出的简单描述符可量化金属载体界面对2D材料负载SACs上NRR活性的影响。
A Simple Descriptor for Nitrogen Reduction Reaction over Single Atom Catalysts.
Mater. Horiz.,
2022
, DOI: 10.1039/D2MH01197B.
https://doi.org/10.1039/D2MH01197B.
【做计算 找华算】
华算科技专注催化计算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！
用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。
