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侯军刚AM：鉴定OER中羟基氧化物上重构活性位点的起源

时间：2022-11-25 来源：浏览：

侯军刚AM：鉴定OER中羟基氧化物上重构活性位点的起源

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活性位点的原子和电子结构的调节在合理设计析氧反应（ OER ）催化剂以实现电催化制氢方面起着重要作用。然而，在水碱电解过程中，精确识别活性位点的表面重建行为仍然是难以实现的。

鉴于此， 大连理工大学侯军刚教授团队 报道了钴铁层状双金属氢氧化物（ CoFe-LDH ）预催化剂的不可逆重建行为。

本文要点

要点1. 伴随着铜的动态演化，以形成具有高价 Co 物种的 CoFeCuOOH 活性物种，通过紫外可见（ UV-Vis ）、原位拉曼和 X 射线吸收精细结构（ XAFS ）光谱鉴定了重构活性位点的来源。

要点2. 密度泛函理论分析使这种典型的电子结构演化合理化，导致分子内电子转移形成配体空穴，促进活性位点的重构。具体而言，通过原位 ¹⁸ O 同位素标记差分电化学质谱（ DEMS ）探索了 CoFeCuOOH 活性位点的明确识别，并得到理论计算的支持，证实了晶格氧上向氧空位机制（ OVSM ）途径的机制转换。

这项工作使我们能够阐明动态活性位点生成的重要作用以及 OVSM 途径对有效 OER 性能的代表性贡献。

Wang, C., Zhai, P., Xia, M., Liu, W., Gao, J., Sun, L. and Hou, J. (2022), Identification of the Origin for Reconstructed Active Sites on Oxyhydroxide for Oxygen Evolution Reaction. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2209307.

DOI: 10.1002/adma.202209307

https://doi.org/10.1002/adma.202209307

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