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​郑大/德州学院ACS Catalysis：Ni-ReOx表面协同促进糠醛温和加氢制四氢糠醇

时间：2023-09-02 来源： 浏览：

​郑大/德州学院ACS Catalysis：Ni-ReOx表面协同促进糠醛温和加氢制四氢糠醇

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在本文中， 郑州大学聂仁峰教授和德州学院张跃兴教授等人 报道了利用连续浸渍法制备了Ni-ReO x 双金属催化剂（Ni-ReO x /TiO 2 ），其在温和反应条件下对糠醛（FAL）加氢制取四氢糠醇（THFOL）具有极强的催化活性。例如，Ni-5ReO x /TiO 2 具有较高的FAL初始反应速率（439.4 mmol/g -Ni /h）和THFOL生成速率（80.4 mmol/g -Ni /h），分别是Ni/TiO 2 的13.2倍和6.6倍。
此外，该催化剂对多种呋喃醛具有通用性，可循环使用5次，性能相对稳定，具有较大的工业应用潜力。
通过DFT计算，作者研究了Ni和Ni-ReO x 上的活性位点和吸附模式。H 2 在Ni(111)和ReO x /Ni(111)上的吸附能分别为-0.536 eV和-0.518 eV。在Ni(111)表面上，FAL的C=O键是桥接吸附在Ni的顶位点上，呋喃环是跨3-重空心位点平行吸附在表面上，说明C=O和呋喃环都发生了活化吸附。
对于ReO x /Ni(111)表面，FAL分子仍然表现为平行吸附，但在ReO x 上吸附了C=O键桥，进一步说明ReO x 对C=O活化的积极作用。
对于FOL的吸附，ReO x /Ni(111)表现出与Ni(111)相同的平行构型和相似的吸附能。作者还发现H 2 在Ni(111)上的解离能为0.397 eV，远低于ReO x （1.430 eV），说明Ni对H 2 的活化更活跃。
结果表明，结合裸ReO x 的低活性，Ni-5ReO x /TiO 2 的双位点加氢机制需要Ni和ReO x 的密切接触。当催化剂同时含有Ni和ReO x 时，糠醛的加氢途径可能如下：H 2 在Ni/ReO x 界面上优先被吸附解离成H原子，H原子在热力学和动力学的双重驱动下溢出到ReO x 表面，FAL的C=O键优先吸附在ReO x 表面，再被相邻Ni NPs上的H原子氢化成FOL。形成的FOL在Ni表面平行迁移和吸附，最后FOL的呋喃环被氢化成THFOL，并进行脱附。
Surface Synergetic Effects of Ni-ReO x for Promoting the Mild Hydrogenation of Furfural to Tetrahydrofurfuryl Alcohol. ACS Catal., 2023 , DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01217.

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