首页 > 行业资讯 > 福州大学王心晨教授团队今年第七篇 Angew：自下而上合成单晶氮化碳纳米片光催化全分解水

福州大学王心晨教授团队今年第七篇 Angew：自下而上合成单晶氮化碳纳米片光催化全分解水

时间：2023-08-04 来源： 浏览：

福州大学王心晨教授团队今年第七篇 Angew：自下而上合成单晶氮化碳纳米片光催化全分解水

原创 化学与材料科学 化学与材料科学
化学与材料科学

Chem-MSE

聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

收录于合集

点击蓝字关注我们

2023年 截止至今， 福州大学王心晨教授团队 已在《 Angewandte Chemie International Edition 》上发表论文达7篇。特别 值得一提，这也是 王心晨教授 在《 Angewandte Chemie International Edition 》上发表的 第58篇 研究论文。

首先简单回顾 王心晨教授团队今年已发前6篇研究进展 ：

向上滑动阅览

Angew：聚三嗪亚胺单晶在熔融盐中的定向结晶过程
由熔融盐法所制备的聚三嗪酰亚胺(PTI)是一种具有广泛应用前景的聚合物半导体，可用于在光催化整体水分解反应。因此，揭示PTI晶体的分子共轭、成核和结晶过程对其可控结构设计至关重要。
福州大学王心晨 / 喻志阳 团队 运用电子显微镜对PTI结晶过程进行了介观到纳米尺度的表征。研究发现，在熔盐中，庚嗪环基前驱体解聚成三嗪单体，KCl作为导向剂，引导PTI分子单元、定向堆积形成聚集晶体。 根据这一发现，作者通过控制结晶过程(即KCl/熔融液体界面)来改善PTI颗粒的分散性，使得PTI晶体的分散性和光催化性能都得到了改善。因此，本研究深入研究了PTI单体在盐模板上的定向组装，为聚合物晶体有序缩合奠定了理论基础。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216434
Angew：促进电荷分离实现选择性可控的光催化CO 2 还原
共轭聚合物(CPs)由于其合适的能带结构，能够促进二氧化碳的光催化固定，实现增值燃料生产。然而，到目前为止，CPs的光催化性能仍受到电荷转移效率低的制约。
福州大学王心晨/蓝志安团队 合理设计了三种电子传输通道离域性更强、分子结构更平面的CPs。作者认为它们能明显降低激子结合能(E b )，加速内部电荷转移过程。此外，在CPs表面引入适合电子输出的通道、以及助催化剂，可以有效地促进界面电子传递。因此，最佳的P-2CN在420 nm光催化CO 2 制CO的表观量子产率为4.6%。进一步调整氰基和助催化剂的数量，CO的选择性在0~80.5%之间。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303785
Angew： 合理引入双助催化剂实现光催化整体水分解
在聚三嗪亚胺(PTI)晶体表面原位沉积Pt和CoO x 助催化剂用于光催化整体水分解。然而，贵金属Pt表面的逆向反应(即水生成)是自发过程，这限制了它们进行整体水分解反应的效率。
福州大学王心晨 / 张贵刚团队 研究表明，Rh/Cr 2 O 3 和CoO x 分别作为H 2 和O 2 析出助催化剂，可以大大提高光催化整体水分解的效率。结果表明，双助催化剂能有效地将电荷从体相中提取到表面，而Rh/Cr 2 O 3 助催化剂能有效地抑制逆向反应，使得光催化整体水分解反应的表观量子效率(AQE)达到20.2%。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202304694
Angew： CO 2 在烯烃中的可见光驱动固定
二氧化碳在有机物中的光驱动固定已经成为合成增值精细化学品的一个有吸引力的方案。由于该过程存在缓慢的动力学、且在热力学上较为稳定，CO 2 的转化和产物选择性方面仍然存在挑战。
福州大学王心晨 / 郑梅芳团队 开发了一种碳氮化硼(BCN)，其在介孔壁周围具有丰富的末端B/N缺陷，可从根本上增强了表面活性位点和电荷转移动力学，提高了CO 2 的整体吸附和活化速率。 在该方案中，烯烃与CO 2 的反Markovnikov氢羧基化反应在可见光照射下具有良好的官能团耐受性和特定的区域选择性。机理研究表明，CO 2 自由基阴离子中间体在缺陷BCN上形成，导致反Markovnikov羧化反应。最后，作者成功应该该方案实现了天然产物的后期羧化和抗糖尿病GPR40兴奋剂的合成，且能够获得克级产物，显示了该方法的实用性。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202304861
Angew： 具有强电子推拉作用的三唑基给受体聚合物光催化剂的侧链分子工程
福州大学王心晨 / 陈雄团队 合成了带有烷基链的供受体聚合物光催化剂，探讨了侧链工程对电荷分离和迁移动力学的影响。该催化剂具有促进激子解离、抑制电荷重组、促进电荷转移和良好的亲水性等特点。 通过将缺电子的烷基链锚定三唑(TA)基团和富电子的芘单元整合到聚合物骨架中，生成了一系列新的供体-受体(D-A)型半导体聚合物，具有良好的光捕获能力和合适的带隙。所有这些聚合物都可以介导水氧化反应生成氧气，并通过改善D-A效应可以实现在光催化析氢、光催化生产H 2 O 2 方面的良好应用。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304875
Angew： 直接以氨气和甲烷为原料合成氮掺杂碳
福州大学王心晨 / 方元行团队 以NH 3 和CH 4 气体为前驱体，采用等离子体增强化学气相沉积(PE-CVD)技术，合成氮掺杂碳材料(NDC)。其中，NH 3 和CH 4 气体被输入反应腔室，在等离子体作用下，气体解离成活性物质，形成亚稳态分子片段，包括C x N y H z 、C x H y 等。这些片段通过热处理聚合形成具有sp 2 和sp 3  C-C键、C-N键和缺陷的三维NDC纳米团簇。 值得注意的是，NDC在没有任何助催化剂的情况下也能够有效地作为光催化剂。例如，NDC可用于光催化胺氧化反应，实现亚胺的选择性合成，同时通过光还原反应合成过氧化氢(H 2 O 2 )。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307236

聚（三嗪酰亚胺）（ PTI/Li + Cl - ）是一种晶体氮化碳材料，具有显著的光催化全分解水前景。理论上 PTI/Li + Cl - 的光催化性能与形貌密切相关，这能够调控聚合反应过程实现。

近日， 福州大学王心晨 / 张贵刚 团队 报道了通过从二元熔盐（ LiCl/KCl 或 NaCl/LiCl ）变为三元熔盐（ LiCl/KCl/NaCl ），六方棱柱 PTI/Li + Cl - 能够转变为六方纳米片。 相关工作以"  Bottom-up Synthesis of Single-Crystalline Poly (Triazine Imide) Nanosheets for Photocatalytic Overall Water Splitting" 为题,在《 Angewandte Chemie International Edition 》上发表论文。

图1 三元熔盐(LiCl/KCl/NaCl)中合成PTI/Li + Cl - 纳米片催化剂
研究结果发现三元熔盐中的共轭反应倾向于面内共轭反应。由于六方纳米片的缺陷密度更低，并且载沿着三嗪堆叠方向的载流子跃迁距离更小，因此生成的六方纳米片比六方纳米棱柱具有更久的载流子寿命。 通过修饰 Pt-CrO x 和 CoO x 作为产氢、产氧助催化剂，在一步全分解水反应的制氢反应， 优化六方纳米片在波长为 365 nm 的光催化制氢表观量子效率达到创纪录的 25 % ，光催化的太阳能利用效率 STH 达到 0.33 % 。
图2 光催化全解水

原文链接

https://doi.org/10.1002/anie.202307930

化学与材料科学原创文章。欢迎个人转发和分享，刊物或媒体如需转载，请联系：chem@chemshow.cn

扫二维码｜关注我们

微信号 : Chem-MSE

诚邀投稿

欢迎专家学者提供化学化工、材料科学与工程及生物医学工程等产学研方面的稿件至chem@chemshow.cn，并请注明详细联系信息。化学与材料科学会及时选用推送。

版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
相关推荐
热门信息