【催化】铜纳米点电催化乙炔半加氢用于乙烯纯化
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乙烯是重要的化工原料，它代表了一个国家的石化工业水平。通常，工业制取乙烯的过程中会不可避免地产生0.5%-3%乙炔，这些少量的乙炔杂质在乙烯聚合时会不可逆地毒化
Ziegler-Natta
聚合催化剂，致其失活。因此，对工业乙烯进行纯化、去除乙炔杂质显得尤为重要。虽然传统的热催化乙炔半加氢过程可以将乙炔杂质转化为乙烯，但高温高压的运行条件、价格高昂的钯基催化材料以及转化率低、选择性差等问题限制了其进一步发展。随着新能源发电的迅速发展，电力成本下降，电催化乙炔半加氢技术已经具备与传统能量密集型热催化过程在乙烯纯化方面竞争的潜力。但目前广泛报道的高乙炔电化学活性铜基催化剂仍面临析氢等副反应的竞争，从而导致除杂效果不理想。因此，如何实现高乙炔转化率、高乙烯选择性、温和清洁的电催化乙烯纯化仍具挑战性。
近日，
中国科学技术大学曾杰
教授团队联合
电子科技大学夏川
教授、
郑婷婷
研究员团队在
Nature Communications 利用配位不饱和铜纳米点催化剂实现了高效聚合级乙烯的稳定生产。
研究人员开发了用于乙炔电解制乙烯的配位不饱和铜纳米点催化剂。配位不饱和铜纳米点催化剂通过原位电还原水解法制备的碳负载碱式氯化铜制得。经过原位电还原处理得到的铜纳米点催化剂是尺寸大小为4.4 nm的配位不饱和纳米颗粒，且具备金属铜的物相特征。
研究人员随后基于气体扩散型流动电解池评估所合成催化剂的乙炔电解性能，在较宽的电流密度范围内，配位不饱和铜纳米点催化剂对乙烯的选择性均超过90%，并在-350 mA c
m
-2 m
-2
研究人员通过密度泛函理论模拟探究了配位不饱和铜纳米点催化剂提高乙炔电化学制乙烯活性的机理。由计算模拟可知，两种表面对乙炔电催化还原为乙烯的决速步均为
C
2 H
2 C
2 H
3 C
2 H
2 C
2 H
3
膜电极反应器具有电阻低、能耗低、结构紧凑等优点，在实际气相反应中具有广阔的应用前景。因此，研究人员设计了一种膜电极反应器用于持续制备聚合级乙烯。在电极面积为25 c
m
2 10
5 ml g
cat
-1
h
-1 C
2 H
2 H
2
研究人员通过催化剂的开发、反应机理的研究以及反应器的设计，实现了高效率乙炔除杂制备聚合级乙烯，为未来电催化乙烯纯化高效催化剂开发和反应器设计提供了指导。
这一成果近期发表在
Nature Communications 薛为清
和电子科大研究员
刘芯言
，通讯作者为
曾杰
教授、
夏川
教授以及
郑婷婷
研究员。
Electrosynthesis of polymer-grade ethylene via acetylene semihydrogenation over undercoordinated Cu nanodots Weiqing Xue, Xinyan Liu, Chunxiao Liu, Xinyan Zhang, Jiawei Li, Zhengwu Yang, Peixin Cui, Hong-Jie Peng, Qiu Jiang, Hongliang Li, Pengping Xu, Tingting Zheng, Chuan Xia & Jie Zeng
Nat. Commun.
,
2023
,
14
, 2137, DOI: 10.1038/s41467-023-37821-1
曾杰
，安徽工业大学党委常委、副校长，中国科学技术大学讲席教授。1998年进入中国科学技术大学学习，2002年获应用化学学士学位，2008年获凝聚态物理博士学位，师从侯建国院士。2008年赴美，在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年，回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月，受聘中国科学技术大学讲席教授，同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。入选国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士（FRSC），担任国家重点研发计划首席科学家。研究领域为二氧化碳催化转化技术。迄今为止，已在
Nature、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Energy
等高影响力学术期刊发表了221篇论文，SCI总被引用19000余次，H因子为74，入选2019至2022年的全球高被引科学家名录。申请中美专利共75项，出版书籍5部。荣获中国青年科技奖“特别奖”、Falling Walls 科学突破奖、英国国际发明展年度国际发明“钻石奖”、中国科技产业化促进会科学技术一等奖、中国化学会-赢创化学创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国新锐科技人物、安徽省自然科学奖一等奖、安徽青年五四奖章等奖项。研究成果入选国家“十三五”科技创新成就展、2022年中国十大科技进展新闻。
课题组拥有一流的工作平台，开放活跃的学术氛围和丰富的国内外交流合作机会。现有平台和仪器包括原位DRIFTS、TPD-MS、BET、电化学测试一体化测试平台、各类固定床和浆态床反应器、UV、Plasma等多种催化剂表征和测试仪器。此外课题组和上海光源、合肥光源具有高度密切的合作关系，并以此搭建了各类原位测试平台。
https://www.x-mol.com/university/faculty/73363 http://catalysis.ustc.edu.cn/
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