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AM：Bi-Co走廊结构实现近100%选择性硝酸盐电化学还原

时间：2023-09-26 来源： 浏览：

AM：Bi-Co走廊结构实现近100%选择性硝酸盐电化学还原

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改善室温常压电催化还原硝酸盐反应的氨选择性，是电催化还原硝酸盐制备氨技术发展和工业化应用的关键。但是，电催化还原硝酸盐反应包括多个质子电子转移步骤，以及中间体物种的脱附，中间体物种难以充分利用等问题，因此电催化还原硝酸盐反应难以实现较高的 NH 3 选择性。
有鉴于此， 清华大学席靖宇、昆明理工大学赵宗彦、深圳职业技术大学 Lihong Yu 等 报道在催化剂的底部电化学沉积 Bi ，从而控制 Co 的电化学沉积位点，得到的 Co+Bi@Cu NW 催化剂具有 Bi-Co 走廊结构（ corridor structure ）。
本文要点
要点1.  在过电势为 -0.6 V vs RHE 进行电催化还原浓度为 50 mM NO 3 - ， Co+Bi@Cu NW 的法拉第效率达到 ~100 % （ 99.51 % ），氨的产量达到 1858.2 μg h -1 cm -2 ，并且电催化的重现性较好。
要点2.  通过原位反射吸收成像表征观测 NO 2 - 在催化剂表面的浓度，通过电化学原位 Raman 光谱验证 NO 3 还原反应的中间体，从而验证 NO 2 - 被 Bi-Co 走廊结构捕获。原位 Raman 光谱验证 *NOH 和 *NH 中间体，说明反应路径为 NOH 。
这种 Bi 沉积调节 Co 电化学沉积位点的方法非常简单，能够作为一种改善 NH 3 选择性的方法。
Rundong Zhao, Qiuyu Yan, Lihong Yu, Tian Yan, Xuya Zhu, Zongyan Zhao, Le Liu, Jingyu Xi, A Bi-Co Corridor Construction Effectively Improving The Selectivity of Electrocatalytic Nitrate Reduction Towards Ammonia by Nearly 100%, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202306633
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202306633
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