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【催化】通过“瓶中造船”策略将双核锡位点整合到金属有机框架的孔道中用于促进酸性电解质中CO2的电还原

时间：2023-08-20 来源：浏览：

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电催化二氧化碳还原 （eC O ₂ RR）通过间歇性可再生电力将C O ₂ 转化为高价值的化学品和燃料是一种促进碳循环有效的方法。传统的eC O ₂ RR通常在中性和碱性条件下进行，但是C O ₂ 分子容易与氢氧化物反应产生碳酸盐沉淀，导致C O ₂ 利用率很低。理论上，在低pH条件下进行eC O ₂ RR，碳酸氢盐的形成可以被完全抑制从而提高C O ₂ 利用率。然而，HER在酸性条件下通常占优势，并且eC O ₂ RR的法拉第效率（FE）在酸性条件下降低。因此，开发满足工业要求的新型高效催化剂是一项非常重要且具有挑战性的工作。锡基催化剂，尤其是氧化锡，通常表现出高效的eC O ₂ RR以生产甲酸盐/甲酸。先前的机理研究表明，锡氧化物的高电催化性能归因于其表面上两个相邻锡离子之间的协同效应。如果一对相邻的锡离子可以被孤立作为eC O ₂ RR的活性位点，则将有利于进一步理解锡氧化物的催化机理并改善性能，但是类似的活性位点尚未被开发。

中山大学陈小明 院士和 廖培钦 教授研究团队 采用“瓶中造船”的策略，将高活性的双核锡(IV)位点整合到金属有机框架（NU-1000）的纳米孔道中，制备了一例新型的电催化剂NU-1000-Sn 。在-1.8V vs RHE的酸性电解质（pH = 1.67）中， NU-1000-Sn 的甲酸选择性为95%，电流达到了260 mA c m ^-2 ，并且连续工作15小时没有观察到明显的降解，这一性能优于目前报道的酸性、中性、碱性条件下的绝大多数催化剂。机理研究表明，中间体*HCOO中的两个氧原子可以同时与双核锡(IV)位中相邻的两个Sn原子配位，这种桥连配位方式有利于C O ₂ 的加氢，从而实现优异的eC O ₂ RR性能。考虑到 PCN-222 和 NU-1000 具有相同的拓扑结构和相似的孔环境，作者使用相同的方法合成了 PCN-222-Sn ，并证明了双核锡的存在。在相同的条件下， PCN-222-Sn 表现出与 NU-1000-Sn 相似的电催化性能，表明这种“瓶中造船”策略具有普适性。采用类似的方法，如果其它金属氢氧化物/氧化物簇也可以被整合到主体骨架中，应该有机会开发出具有高效催化性能的催化剂。