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阿尔伯塔大学骆静利教授团队AFM：二氧化碳自增强吸附促进甲酸盐高效电合成

时间：2022-05-24 来源：浏览：

阿尔伯塔大学骆静利教授团队AFM：二氧化碳自增强吸附促进甲酸盐高效电合成

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关键词 ：铋基材料；二氧化碳吸附；电催化；二氧化碳还原；甲酸盐

近期， 阿尔伯塔大学骆静利教授团队 在《 Advanced Functional Materials 》期刊发表了题为 “CarbonDioxide Valorization via Formate Electrosynthesis in a Wide Potential Window” 的文章 (DOI:10.1002/adfm.202203794) 。二氧化碳电化学还原 (CO ₂ RR) 是将 CO ₂ 转化为碳基燃料并同时减少温室气体排放到大气中的一种极具前景的策略。然而，制备高活性、高选择性甲酸盐合成的电催化剂仍具有挑战性。先前研究表明，碳酸根的存在对 CO ₂ RR 过程极为重要。但到目前为止，关于自身含有碳酸根的催化剂将如何影响 CO ₂ RR 性能的研究相对较少。作者通过一步法合成了具有高比表面积的碳酸氧铋纳米花 (BOC NFs) 并详细研究了不同合成条件下的催化剂结构及形貌演化。制备的 BOC NFs 电催化剂在传统 H 型电解池以及流动池中都实现了高效的二氧化碳电催化还原制备甲酸盐。作者通过系统的原位测试及理论计算发现，自身含有碳酸根的 BOC NFs 催化剂具有独特的二氧化碳化学吸附自增强效应以及 CO ₂ 快速吸附 - 解吸动力学特征。该过程有利于 CO ₂ 快速吸附到催化剂表面继而参与后续反应，极大程度上促进了 CO ₂ RR 反应进程。此项研究为设计高效的二氧化碳还原电催化剂提供了一种新的可行思路和有效策略。

图 1. 碳酸氧铋纳米花催化剂合成示意图及形貌表征 (a) BOC NFs 合成示意图； (b) 和 (c) SEM 图像， (d) 和 (e) TEM 图像， (f) HRTEM 图像， (g) HAADF-STEM 图像和 (h) 相应能谱图（比例尺 500 nm ）。

图 2. 催化剂成分及结构表征 (a) XRD 图谱， (b) FTIR 光谱， (c) 高分辨率 XPS Bi 4f 光谱和 (d) N ₂ 吸附 - 脱附等温线曲线。

图 3. 二氧化碳电催化还原性能 (a) Bi ₂ O ₃ 和 BOC NFs 在 H 型电池中 LSV 曲线； (b) BOC NFs 不同电位下产物法拉第效率； (c) H 型电池中稳定性测试； (d) H 型电解池和流动池中 LSV 曲线比较； (e) 不同施加电位下的甲酸盐法拉第效率和 (f) 流动池的稳定性测试； (g) H 型电解中铋基电催化剂的二氧化碳还原性能比较； (h) 流动池产生甲酸盐的金属基电催化剂性能比较。

图 4. 原位漫反射傅立叶变换红外光谱及拉曼光谱测试 (a) 、 (b) 和 (c) Bi ₂ O ₃ 表面吸附 CO ₂ 的原位 DRIFTS 光谱； (d) 、 (e) 和 (f) BOC NFs 表面吸附 CO ₂ ； (g) 原位拉曼光谱测量的示意图；开路电位下 BOC NFs 在 0.1 M KHCO ₃ 中原位拉曼光谱 (h) 通入 CO ₂ 气体和 (i) 停止 CO ₂ 气体通入。

图 5. 二氧化碳电催化还原机理研究 (a)ECSA 归一化 Tafel 曲线， (b) 在 -1.0 V vs. RHE 电位下的 Nyquist 曲线； (c) 紫外光电子能谱； (d) 原位电化学拉曼光谱； (e) 甲酸盐形成 DFT 计算； (f) 碳酸氧铋催化剂甲酸盐形成的示意图。

作者团队简介

论文第一作者为阿尔伯塔大学 博士生隋鹏飞 ，论文通讯作者为阿尔伯塔大学教授、深圳大学特聘教授 骆静利院士 。

骆静利 (Jing-Li Luo) ，阿尔伯塔大学化工及材料工程系 / 深圳大学教授、博导，加拿大工程院院士、加拿大可替代燃料电池首席科学家、国际腐蚀理事会委员。长期从事电催化、固体氧化物燃料电池 / 电解池及能源存储与转化材料和电化学腐蚀等领域的研究，研制开发了新型固体氧化物燃料电池 / 电解池新工艺和新能源材料，在绿色能源和 CO ₂ 捕集、利用与转化方面也取得了众多研究成果；同时，针对核电材料腐蚀问题，开展过大量有关局部腐蚀机理、冲刷腐蚀机理与防护、应力腐蚀开裂机理、系统微量元素对应力腐蚀开裂的诱导作用等研究，已在国际期刊 JACS, Angew. Chem., Int. Ed., Energy Environ.Sci., Adv.Mater., Adv. Funct. Mater., Chem 等发表研究论文 400 多篇，并于 2014 年获得加拿大材料化学奖， 2002 年加拿大冶金学会颁发的 Morris Cohen 奖等奖项以表彰她所作的贡献。

论文链接

P. F. Sui, M. R. Gao, S. Liu, C. Xu, M. N. Zhu, J.L. Luo, Carbon DioxideValorization via Formate Electrosynthesis in a Wide Potential Window.Adv. Funct. Mater. 2022, 2203794.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202203794

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