彭生杰JACS：调控原子分散Ru位点，切换析氧机制！

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对于酸性析氧反应而言，迫切需要设计具有较低能垒的稳定单原子电催化剂。特别是，原子催化剂高度依赖于动力学缓慢的酸碱机制，限制了中间体的反应路径。

在此， 南京航空航天大学彭生杰教授 成功地操纵了 Co ₃ O ₄ 表面 Ru 单原子的空间定位，通过精确控制锚定位点来改善酸性析氧。

本文要点

要点1.  精细的结构设计可以将反应机制从晶格氧机制（ LOM ）切换到优化的吸附质演化机制（ AEM ）。特别是，嵌入阳离子空位的 Ru 原子揭示了激活质子供体 - 受体功能（ PDAM ）的优化机制，展示了一种新的单原子催化途径来规避经典的缩放关系。

要点2.  锚定 Ru-O-Co 界面上与中间体的空间相互作用在优化中间体构象和降低能垒方面发挥了主要作用。作为比较，限制在表面位点的 Ru 原子表现出析氧过程的晶格氧机制。因此，原子对空间位置的微妙控制使得质量活动在 1.50V 下从 36.96 A g _Ru(ads) ⁻¹ 增加到 4012.11 A g _Ru(anc) ⁻¹ ，增加了 100 倍。

这些发现为精确控制单原子催化行为提供了新的见解。

Yixin Hao, et al, Switching the Oxygen Evolution Mechanism on Atomically Dispersed Ru for Enhanced Acidic Reaction Kinetics, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07777

https://doi.org/10.1021/jacs.3c07777

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