彭天右/李仁杰AM：COFs电催化CO2还原新进展！

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共价有机骨架（ COFs ）具有可调节的结构和多孔性，已成为二氧化碳（ CO ₂ ）还原反应（ CO ₂ RR ）的潜在电催化剂。除了调节孔径外，在 COFs 中引入富电子的构建基团也有利于催化过程。例如，富电子共轭结构的卟啉可以通过共轭连接将电子转移到催化单元上，很容易形成更大的共轭体系，这使得它在电催化和光催化领域得到了广泛应用。

近日， 武汉大学彭天右教授， 李仁杰等 以 2,3,9,10,16,17,23,24-octacarboxyphthalocyanineCo(II) （ CoTAPc ）的 tetraanhydrides 为节点，通过亚胺化反应与 5,15-di(4-aminophenyl)-10,20-diphenylporphyrin （ DAPOR ）和 5,15,10,20-tetrayl(4-aminophenyl)-porphyrin （ TAPor ）偶联，合成了具有不同孔径和共轭程度的新型偶联的 1:2(CoPc-2H ₂ Por) 和 1:1(CoPc-H ₂ Por) COFs ，其中 CoPc 单元是催化活性中心。

本文要点

要点 1.  研究人员系统地研究了两种含 CoPc 的 COF 的电催化 CO ₂ RR 性能，结果表明，它们的催化活性优于 CoPc 单体，这归因于这两种 COF 分散的活性中心和富电子环境。

要点2 .  研究发现， CoPc-2H ₂ Por 的电流密度和过电位都优于 CoPc-H ₂ Por ，这是由于 CoPc-2H ₂ Por 具有更好的传质能力、更快的电子传递速度和更大的孔径和共轭程度而导致的反应动力学。此外，理论计算结果也揭示了两种 COF 对 CO ₂ 的吸附能力的差异。

本工作为 COF 基电催化剂的结构设计提供了新的思路，揭示了电催化剂结构在 CO ₂ 还原反应中的重要作用。

Junjie Yuan, et al, Structural Regulation of Coupled Phthalocyanine-Porphyrin Covalent Organic Frameworks to Highly Active and Selective Electrocatalytic CO ₂ Reduction, Adv. Mater. 2022

DOI: 1 0.1002/adma.202203139

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202203139

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