超乎寻常多有“妖”— 以SOC为例

相信大多数社会人都同意，在自然科学几大学科中，数学和物理学最为权威、精确和优美。对权威的体会，不那么容易把握，但随着浸淫其中的时间延长会感受愈加深厚。物理学的权威，体现在物理规律简洁、有效和定量意义上。物理规律不可撼动，即便是对复杂体系、多维时空结构，亦是如此。反过来，对优美的感受，就可能因情怀、天分和阅历不同而异，所谓“交横重一线，执别共长河”，不容易定义和评估。 Ising 作为物理人，乃滥竽充数，姑且念在已于凝聚态物理领域劳作数十年的份上，请被赐予横加议论的暂行资格，以说三道四几句。这种说道，实际上也呈现了物理学的优雅之风。

在物理的若干分支中，凝聚态物理的权威性可能相对低一些。权威程度高低，与物理处置的对象复杂程度相关。即便如此，它依然可展示足够的权威和美感。这种权威，未必如牛顿引力和物理学常数那般精准、动不动就如图 1(A) 所示这般小数点后很多位依然分毫不差，而更多体现在规律和适用边界 ( 数量级 ) 这类规范上。这些规律和边界，不是轻易可逾越的。很多情形的演化大约如此：物理人在年轻时，大都意气风发，有要一展宏图、舍我其谁的豪气，因此经常会因为理论或实验结果的“超乎寻常”而激动不已。只是，随着时间延长，阅历、教训和经验积累日渐增多，物理人渐渐明白，超乎寻常的东西，通常要么是错的、要么事出反常必有其“因”。这里的“因”，感性一点可称为“妖”，多指那些我们尚不知、不懂、或因知识欠缺及经验不足而忽略掉的原因。一旦明了其中差池，接下来就是正本清源而恢复物理生涯之宁静。

凝聚态物理和量子材料已然广泛接受的教条是，“能量 / 能标”和“对称性”统治一切。图 1(B) 展示了物理学者从不同视角整理归纳出来的、凝聚态物理效应的典型能标大小，对应的探测方法则归纳于图 1(C) 中。

这样的声言，看似武断，其实有其内涵。 Ising 大言不惭，乱说几条。

(1) 物理效应发生与否，主要决定于热力学进程。但效应能否彰显出来，并为物理人观测和利用，得由其能标大小决定。这里的“能标”，是指效应发生时对应的能量变化，一般是指自由能下降幅度大小。所谓“强者通吃”和“顺之者昌、逆之者亡”两句俗语，在此就是道理。一个体系的能量，是各个过程对应能标的代数和。只有那个能标最大的效应才是最容易被看到的。“逆之者亡”的意思是，两个效应如果能标相反，它们竞争之下就是你灭我存，能标小的效应通常就被能标大的效应所抑制而无法发生。

这样的物理逻辑，现已成为中学生都接触到的基本知识。物理人则很早就接受之并深入固化。当然，接受认知是一回事，能否学会运用是另一回事。这种运用，体现在其一，是否习惯对物理问题关联的若干效应的能标有清晰估计；体现在其二，能否合理进行哈密顿模型或实验设计，去小留大，以得到简洁物理。从 Ising 经历的教训看，理论凝聚态的年轻学者，对这一权威多有清醒认知。而从实验凝聚态、材料物理学者，到材料学和材料化学学者，对这一权威的关注度依次稍有下降。关注度高低，对科学问题的掌控度、提炼能力和研究效率会有所不同。关注度高，则相对容易避免出错、误解、迷糊。当然，随之而来的副产品，即风险，是可能丧失一些“认知灯下黑”的原创机会。显然，能标大小这一权威认知，是一把双刃剑，需要一定素养和进行经常性检视，才能避免失去机会而又维持高的探索效率。读者不妨再详细审视图 1 的内涵，不无裨益。

图 1. 诸如 Ising 此类的物理人眼中物理学和量子材料的能标尺度及对应的物理效应，包括探测手段。 (A) 若干基本物理常数，重点在于这些常数小数点后的有效位数。 (B) 量子材料中一些典型效应的能标尺度，以光谱频率 (Hz) 和波数 (cm ^-1 ) 来标识。 (C) 与各基本物理效应对应所采用的一些谱学测量方法，包括探测能带最 powerful 的角分辨光电子能谱 ARPES 。

(A) Fundamental physical constants, from http://www.scitk.org/subsides/Natural_Science/Physics/Fundamental_Physical_Constants/fund_phys.php 。 (B) Energy scales of collective excitations in several groups of quantum materials, from Bosov Lab., http://infrared.ucsd.edu/research.html 。 (C) Methods for controlling quantum phases, and elementary excitations in quantum materials and select control techniques, from D. N. Bosov et al, Nature Mater. 16, 1077 (2017), https://www.nature.com/articles/nmat5017 。

(2) 这一权威的认知度，在量子材料中变得更为重要、敏锐，图 1(B) 和图 1(C) 再次展示了这一观点。与传统结构材料和光 / 电 / 磁智能材料比较，量子材料关注的物理效应能标要小很多。在物理系综世界里，能标大的效应其数目也少，能标小的效应其数目会迅速增多。能标变小，将带来两重后果：一方面，能标小，效应的观测就变得苛刻并需要精准调控，否则难以捕捉它们。另一方面，能标小，能参与的效应数目多，相互竞争和耦合共存就变得复杂、多维。不过，即便如此，物理人历经无数时光，都笃信“能标”的统治地位依然不可撼动。那些大能标效应的统治地位，及其“屡试不爽”的应用成效，也给了物理人胆量和豪气，希望挑战能标的统治力，以成就不凡学问。 Ising 无知者无畏，举几个例子胡乱议论。

第一个例子，即室温超导。如果依然相信超导是库珀对的玻色凝聚，决定超导温度的效应要么是电 - 声耦合、要么是当下还在争论的自旋涨落配对。这两种效应的能标，不难估算。电 - 声耦合的能标边界，不大会超越 ~ 10 meV 量级 ( 图 2(A) 给出一些常见半导体的数据 ) ，所以才有诸如超导麦克米兰极限这样的天花板。自旋涨落作用的能标，大概也不过如此，因此超导转变温度最高也就 ~ 100 K 左右。加上其它制约因素，高温超导转变温度达到室温，依然是对物理权威的艰难挑战。回头去看最近备受关注而饱受议论的室温超导数据，被物理人广泛怀疑，并不是没有道理的。

第二个例子，即自旋 - 轨道耦合 SOC 。除通常认知的 SOC 物理、即原子核外电子自旋自由度与和它的轨道自由度之间的耦合，如图 2(B) 所示，对量子材料有重要影响的 SOC 效应至少有两类，一是 DM 相互作用 (Dzyaloshinsky - Moriya interaction, DMI) ，这是 SOC 叠加到自旋系统哈密顿上的一个小能标效应；一是 SOC 与特定对称性破缺相联系的 Rashba 效应。当然，因为 SOC 是一类普适效应，理论上可与固体物理中所有其它效应耦合，因此由 SOC 衍生出的物理现象很多。文献中，各种与 SOC 相联系的物理名称也较多、繁杂混用， Ising 学识微薄、在此不论。

可以大胆预期，所有由 SOC 与其它一阶效应耦合而衍生的高阶效应，在强度都不可能超越 SOC 本身。 SOC 的强度，则直接决定于原子序数这一基本物理量。再怎么高阶耦合，其能标都不能超越一阶能标，都是能标更小的效应。目前，即便是 5d 过渡金属化合物，其最大的 SOC 能标大概不会超过 ~ 10 meV 。

第三个例子，可以是二维磁性与二维铁电。各向同性的海森堡自旋体系早就被 MW 定理判定身份，不可能有长程序。这样的认知，在很长时间内既强化了物理学的权威 ( 事实也的确如此 ) ，但也一定程度上阻碍了物理人去尝试。后来，因为二维晶体结构带来的磁晶各向异性，自旋不再是纯粹的海森堡型，有限温度磁有序终于得到理论和实验的支持。这里，需要注意，不管是 SOC 、亦或是所谓的自旋 - 晶格耦合，其能标还是那么大。如果再考虑对称性负面加持，考虑面外方向的更小层间耦合 ( 如图 2(C) 所示为一例 ) ，二维铁磁温度和磁矩的提升之路充满挑战。

二维铁电，其山重水复更是如此。退极化场就像一道魔咒，在能标上死死压住二维铁电形成足够大面外自发极化的企图。特定对称性条件下，面外极化当然可以非零，加上二维涨落的负面效应，面外铁电性即便有，其居里温度不可能达到三维钙钛矿氧化物之一二。这种失望和悲观情绪，直到米国几个实验课题组将吴梦昊带着他的学生于 2016 年“疯狂 (crazy) ”捣鼓出的“滑移铁电”概念付诸实验实现后，才开始扭转过来。现在，至少双层二维铁电物理可被寄予一些应用的期许。不过，吴梦昊讨论的是双层多层 vdW 体系的层间物理，就像魔角二维材料那般，是新的分支。

图 2. 量子材料中一些典型效应的能量或强度大致示意。 (A) 一些典型半导体的电 - 声子耦合强度与带隙关系 ( 其实没有多大关系 ) ，注意大多数半导体的耦合强度只有 ~ meV 。 (B) 周期表中不同族原子 SOC 的强度与原子序数的依赖关系。具体到多元素组成的量子材料化合物，耦合强度一般还要下降 1 ~ 2 个量级，即 ~ 10 meV 。 (C) 典型 vdW 二维材料与反铁磁二维材料组成面外异质结，其中的面外反铁磁耦合能量可以由 ΔE 大致标定，即 ~ 5 meV 以下。

(A) Electron - phonon coupling strength for various semiconductors, from Y. Ishitani et al, JJAP 58, SCCB34, https://iopscience.iop.org/article/10.7567/1347-4065/ab09e2 。 (B) Spin-orbital coupling strength, from K. V. Shanavas et al, PRB 90, 165108 (2014), from https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.90.165108 ； F. Hellman et al, RMP 89, 025006 (2017), https://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.89.025006 。 (C) Peak energy shifts of MoSe ₂ /MnPSe ₃ samples due to antiferromagnetic ordering, where ΔE is the difference between the peak shifts of MPSe ₃ and that of SiO ₂ at each temperature, From M. Onga et al, Nano Lett. 20, 4625 (2020), https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01493 。

如此三个看起来特别、实际上很有代表性的实例，物理人明白：在能标小、效应多的量子材料大家族中，凝聚态物理的权威性，通过能标大小，依然规范着物理人追逐梦想的脚步与旅程。特别是，前文已提及，能标小的众多效应之间共存、竞争与耦合在一起，给物理问题的描述，即便是定性的描述，带来巨大困难。此时，基于把握能标，并以此作为研究的抓手，未必不是一条轻便之道，值得年轻学者斟酌取舍。

行文到此， Ising 堆砌了不少废话在能标上，都只是在重复物理人的常识而已。此外，也不能忘记“对称性”这一权威。量子材料当然是“最崇拜”对称性的学科，对称性约束下的物理，在这里能被精确地呈现出来。不过，对称性及其破缺的法则，是开展问题探索的前提、条件和规范，因而反而不是最难以处理的问题。针对某一体系，对称性决定某一效应存在与否，直接就决定了物理人是否会继续前行，简单粗暴，很快就完成了。如果对称性许可 ( 例如时间反演对称破缺决定磁性 ) ，则被关注的效应能否真实发生、其大小强弱多少，则决定于能标的权威性、决定于各种效应的共存耦合与竞争，问题一时之下复杂多湍。这里，姑且主要关注“能标”，“对称性”的角色只是在需要时略加粉饰。

既然量子材料关注的主体是能标小的效应，则整个领域面临的共性追求，必定是如何提升效应的强度、如何提高效应存活的温度，以资应用所需。这一共性挑战，也为那些在提升强度和提高温度的探索中获得显著进展的成果带来高亮时刻。只是，此刻， (1) 需要谨记于心的是能标的权威性，因为它难以被轻易挑战，效应指标提升或提高太多就显得异常； (2) 需要谨慎斟酌的是实验发现或理论预测结果的真实可靠性，因为所得结果有可能来自误差、涨落或者杂质因素； (3) 需要深入思考的是有无其它新物理效应或机制未被考虑，从而降低结果解读的正确性。因为对所得结果的解读依赖于对问题的深刻理解，只有关注这三则需要，物理人才可能透过效应看机制、透过繁杂看骨架、透过表面看本质。

撇开因计算或测量出错导致的“虚假”结果，对那些“非同寻常”地显著提升某一物理效应的结果，首先要考虑是否源于对结果解读的缺失？是否有一些机制未被充分考虑？是否存在新的耦合未被认知？由此，排除那些非物理因素、揭示认知背后的机缘，是量子材料研究的核心目标。超乎寻常多有妖，大概就是这个意思。

这里呈现一个不错的实例，展现这一逻辑思考的模样。

在量子材料的宽广领域中，关联量子和拓扑量子两个主题位居头牌。它们都依赖体系的 SOC 大小和模式。事实上， SOC 是量子材料诸多新效应的核心机制，包括： (1) SOC 相关的新效应，如量子霍尔、新型拓扑态、贝里相位、非常规超导，甚至实空间的自旋或铁电拓扑结构、多铁性、二维量子态等，无一不是 SOC 扮演重要主角的场景。 (2) 探索哪些体系具有大的、本征 SOC ？特别是哪些体系有很大的 DMI 、 Rashba  效应等？ (3) 探索哪些特定的低维结构、何种对称性破缺的表面及界面可以诱发强 SOC ？特别是强  Rashba 效应等？ (4) 如何利用强的 SOC 去构造新的拓扑、关联和低维量子态？当然，这些 Ising 随手拈来的 topics ，并不一定代表量子材料的主流，只是展示 SOC 物理是多维和丰富的。

如前所述， SOC 强弱，本质上源于组成材料的原子之内禀性质。不过，如此内禀本征性质，在这些原子参与组成固体晶格后，自然就变成了与晶体结构、对称性和原子键合有关的整体性质。虽然组成材料的原子类同，但不同材料的整体 SOC 强弱就显著依赖材料的具体结构。例如，某种原子电负性与周围其它原子电负性的差别，对 SOC 强弱有显著影响。鉴于量子材料组成和结构的复杂性，一个具体材料，其 SOC 可能就变成无法精确预期的物理量。正因为如此，量子材料人就很迫切地要去探索是否存在具有巨大 SOC 的材料？

图 3. 量子材料中 Rashba 效应的简易表述。 (A) 各向同性体系在表面处的 Rashba  效应，其中 α _R 是线性 Rashba  裂分因子，衡量 SOC 导致的自旋裂分效应强弱。一般实验测量表征，都依据这一表达式来推算 α _R 。 (B) 考虑立方 Rashba 裂分效应的哈密顿作用项，其中立方 Rashba 裂分因子为 γ _1,2 。 (C) 线性 Rashba 因子 α _R 与 Pauling scale 电负性因子 ΔZ* 的关系，而后者则与原子序数有大约线性的依赖关系。 from Rashba splitting due to the SOC effect, from S. Gupta et al, JACS 143, 3503 (2021), https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.0c12809 。

然而，依着 Ising 比较保守老派的经验， SOC 的能标大小就在那里，不是一个轻易可以突破的效应。如果计算预测或实验发现一个突然涌现出来的、看起来平常无奇的固体，其 SOC 效应“超乎寻常”，则这样的判定需要加以细致分析。举一个最近受关注的例子，即实验观测到一类非中心对称的窄带半导体化合物有巨大的 Rashba 自旋裂分效应 (giant  Rashba - type spin - splitting) 。所谓裂分，在这里表现为 SOC 导致费米面附近的能带发生自旋锁定的分裂。这一效应，如果按照正常的线性 Rashba 效应理解，即可由图 3(A) 所定义的自旋裂分因子 α _R 来衡量。物理人很早就给出这一裂分因子与所谓的 Pauling 标度 (Pauling scale) 之间的依赖关系，如图 3(C) 所示。 Pauling 标度，是依赖原子序数的原子电负性的一种量度。这一量度，是大能标物理，图 3(C) 所示的依赖关系即是很权威和 robust 的，不那么容易被打破。

这类化合物的化学组成是 BiTeX (X = Cl, Br, I) ，呈现层状晶体结构。其中， BiTeCl 具有 P 6 ₃ mc 空间群，而 BiTeBr 与 BiTeI 则具有 P 3 m 1  空间群。很容易从晶体结构中判定，这类化合物是非中心对称的极性半导体。前人基于实验测量，求出由图 3(A) 所定义的线性裂分因子，发现得到的数值比一般窄带隙半导体大两个数量级，显示出 SOC 效应巨大！果若如此，这一类化合物将会是拓扑量子和自旋电子学应用的绝佳材料。

诚然， Bi 是一个本征 SOC 很大的元素，但对这一层状结构，实验推得如此巨大的 Rashba 效应，依然让人不那么踏实。这样的疑虑，一定会在很多经验丰富的量子材料人心中存在着。来自斯坦福大学和斯坦福加速器中心那著名的 Stanford  Institute for Materials and Energy Sciences 之年轻学者 Jonathan  Sobota 博士 ( 他似乎是知名华人物理学者沈志勋指导的学生？亦或是沈老师大团队之一员 ) ，与沈老师他们一起，联合东京大学、深圳理工大学、上海交通大学、深圳大学、瑞士 Paul Scherrer Institute ( 理论名家 M. Schuler 教授 ) 和劳伦斯伯克利实验室 (Z. Hussain 博士 ) ，组成一支大的实验理论合作团队，致力于量子材料前沿探索，成就丰硕。最近，他们利用所拥有的自旋分辨之角分辨光电子能谱 (spin-resolved  ARPES) ，对化合物 BiTeCl 中自旋相关的电子结构进行了系统探测。结果似乎显示，在原本所理解的、巨大的 Rashba 效应之外，存在有更为丰富的物理。实验显示，将观测结果简单归结为“超乎寻常”的 SOC 效应，似乎有些简单化。

图 4. Sobota 博士他们得到的部分结果。 (A) BiTeCl 的晶体结构和 Te - terminated 的能带结构。其中每一 trilayer 构成一个结构单元， trilayer - trilayer 之间有 π / 3 的面内旋转。由 Te - terminated 晶面深入体内，能带结构变化显著。同时，每条能带都出现了 Rashba 自旋裂分效应，分裂成两条子带。 (B) spin - resolved ARPES  测量装置与方法示意图，包括旋转样品实现动量调控。 (C) 沿 Γ – K 方向测量得到的 S _y - resolved 能带结构，其中费米面附近的自旋极化反转现象清晰可见 ( 橙色箭头所指 ) 。对应的自旋依赖的动量分布数据显示于右侧图。 (D) 沿 Γ – M 方向测量得到的 S _y - resolved 能带结构，可见费米面附近的能带反转消失。

Ising 又一次施展“囫囵吞枣”的绝技，也就是“临时抱佛脚式的糊弄”，写下几段读书笔记，以呈现学习 Sobota 博士他们这一工作后的皮毛感受：

(1) 基于 BiTeCl   特定的 P 6 ₃ mc 结构，自旋分辨的 ARPES 技术可以分别提取样品表面态和体态的电子结构细节，不同于前人将这一体系看作均匀体系来展开分析。这一改进，让这一体系的表面态和体态的差异跃然纸上。

(2) 分析结果清晰展示了体系的每个 trilayer 均构成一个基元，如图 4(A) 所示，其电子态是相对局域的，表面态与内部体态有很大不同。此外，沿面外方向，整个晶体结构呈现 trilayer - trilayer 之间 π / 3 的面内旋转。虽然每个 trilayer 呈现 3m 对称性，但整个结构则呈现 6mm 对称性。这一结构特征，是导致表面态与体态显著不同的根源。

(3) 自旋分辨的能谱，清晰展示出相邻 trilayer 单元的面外自旋极化是反向的，即  reversal of out-of-plane spin texture ，也是前人没有看到的结果。自旋极化反向导致的能带反转就出现在费米面附近。因此，在理解 SOC 效应和构建 Rashba 哈密顿时，必须将立方 Rashba 作用项考虑进去，如图 3(B) 所示。如此，才能较完备阐述这一体系的电子结构和 SOC / Rashba 自旋裂分因子强弱。

Sobota 博士和沈志勋老师他们得到的部分结果，集成于图 4 中，读者可以参阅图题和论文细节描述。有意思的是，这一工作，似乎有“失之东隅、收之桑榆”的味道。一方面，它提示我们，对前人认定的、庞大的 Rashha 自旋裂分效应，需要重新认识，即“超乎寻常多有妖”，虽然这里的“妖”更多是褒义词。另一方面，它证实了三阶 Rashba 自旋裂分的重要性，可能是重新认识“超乎寻常”问题的钥匙！一正一反，既对凝聚态物理的能标权威性认知提供支持，又揭示出高阶 SOC 效应在未来拓扑量子和自旋电子学应用可能有价值。

不过，这一结果和认知的缺陷在于，在与 BiTeCl 同源的 BiTeBr 、 BiTeI 中，也有观测到巨大的自旋裂分效应。因为晶格对称性的不同，针对 BiTeCl 的分析，似乎不能直接应用到 BiTeBr 、 BiTeI 上去。这一缺陷，也一定程度限制了 Sobota 博士他们这一工作的普适性和推广意义。很显然，物理人还需要更多探索，看看如何改进这一工作。

最后一点值得遐想的是，这一工作，对过往的重要发现提出了隐晦的质疑和一些补充。作者在文章中对这种质疑的表达，似乎很有绅士风度，既暗含了对同行结果的顾虑和怀疑，又尽可能科学客观地呈现数据、分析和表达，不带任何感性节奏。这种就事论事、客观内敛、将结论留给读者研判的态度和风度，是值得称赞的。

雷打不动的结尾： Ising 乃属外行，描述不到之处，敬请谅解。各位有兴趣，还是请前往御览原文。原文链接信息如下：

Reversal of spin-polarization near the Fermi level of the Rashba semiconductor BiTeCl

J. Qu, X. Han, S. Sakamoto, C. J. Jia, J. Liu, H. Li, D. Guan, Y.-J. Zeng, M. Schüler, P. S. Kirchmann, B. Moritz, Z. Hussain, T. P. Devereaux, Z.-X. Shen & J. A. Sobota

npj Quantum Materials 8, Article number: 13 (2023)

https://www.nature.com/articles/s41535-023-00546-x

五律 · 钱塘交会

潆潆白素波，拂面起婆娑

欲吻生摇曳，遐思隐汜沱

交横重一线，执别共长河

莫负当时刻，相逢未可多

备注：

(1) 编者 Ising ，任职南京大学物理学院，兼职《 npj Quantum Materials 》编辑。

(2) 小文标题“ 超乎寻常多有妖—以 SOC 为例 ”乃感性言辞，不是物理上严谨的说法。这里只是表达，在量子材料中，能标决定物理的规范依然有效。如果有超乎寻常的结果，寻找新物理而不是渲染“非同寻常”本身，可能是更可靠的思维和道路。当然，本文没有用“必有妖”，而是代之以“多有妖”，只想表达凡事不可绝对化。而“妖”在此，更是褒义胜过贬义。

(3) 文底图片取自网络，展示的钱塘江潮交会 (https://www.toutiao.com/video/7126021650306302478/) 。这首《五律》 (20230912) 原本是描写钱塘江江潮交会形成的漂亮形态，这里用来展示 spin - resolved ARPES 揭示的量子材料能带结构。可以看到，钱塘江潮与 ARPES 能带，无论是形态上，还是内在美感，都是相似和统一的。

(4) 封面图片展示了斯坦福 Sobota 博士他们得到的自旋分辨之能带结构，清晰展示了自旋极化反转效应。

本文转载自《量子材料QuantumMaterials 》微信公众号

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