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Angew：富缺陷结构活化的3D钯催化剂高效甲醇电氧化

时间：2023-08-24 来源：浏览：

Angew：富缺陷结构活化的3D钯催化剂高效甲醇电氧化

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通过原子排列控制催化剂的结构和性能是产生新一代先进催化剂的源泉。催化反应中高活性和稳定的催化剂很大程度上取决于金属原子的理想排列结构。

近日， 中科院化学所李玉良院士， Lan Hui 证明了通过与石墨炔中的 sp-C 键合的氯在三维 (3D) 海胆状钯纳米颗粒中引入了富含缺陷的结构、低配位数 (CN) 和拉伸应变 (Pd-UNs/Cl-GDY) 可以调节钯纳米颗粒中金属原子的排列，形成特殊的结构。

本文要点

要点1. 原位傅里叶红外光谱 (FTIR) 和理论计算结果表明 Pd-UNs/Cl-GDY 催化剂有利于 CO 中间体的氧化和去除。

要点2. 用于甲醇氧化反应（ MOR ）的 PdUNs/Cl-GDY 表现出高电流密度（ 363.6 mA cm ⁻² ）和质量活性（ 3.6 A mg _Pd ^-1 ），分别比 Pd 纳米颗粒高 12.0 和 10.9 倍。 PdUNs/Cl-GDY 催化剂还表现出强大的稳定性，在 2000 次循环后仍保留 95% 的活性。

要点3. 通过在石墨炔中引入氯，合成了面心立方和六方密堆积晶体催化剂（ FH-NP ）的缺陷库。这种富含缺陷的结构、低 CN 和拉伸应变定制方法为 MOR 的催化反应开辟了一条新途径。