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西湖大学刘剀课题组ES&T：斯德哥尔摩公约对中国东部农业土壤中PFASs浓度的影响

时间：2023-08-17 来源：浏览：

西湖大学刘剀课题组ES&T：斯德哥尔摩公约对中国东部农业土壤中PFASs浓度的影响

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全氟烷基和多氟烷基物质（PFASs）由5000多种不同的化学物质组成。自20世纪50年代以来，PFASs由于其独特的性能被广泛应用于工业生产和消费品中。近年来，全氟烷基羧酸（PFCAs）和磺酸（PFSAs）因其在环境中的普遍存在和对人类健康的不利影响而备受关注。自2009年PFOA被列入《斯德哥尔摩公约》起，PFASs的使用在全球范围内受到监管措施的约束。

工业排放是PFASs的主要来源，而农业土壤是PFASs的重要汇集地。研究表明，灌溉水污染、土壤改良剂的使用和大气沉积是PFASs进入农业土壤的主要途径。农业土壤中PFASs污染水平、污染源和分布特征的信息可以为土地利用和修复提供信息。这些信息对于评估《公约》在中国的有效性以及深入了解PFASs的管控具有重要意义。

日前，西湖大学刘剀课题组报道了2011至2021年间中国东部农业土壤中PFASs浓度的时空变化趋势，并基于此趋势评估了《斯德哥尔摩公约》在中国的有效性，通过源解析评估了政府法规和市场变化的影响。该研究成果以“Temporal Trends of Legacy and Emerging PFASs from 2011 to 2021 in Agricultural Soils of Eastern China: Impacts of Stockholm Convention”为题发表于环境科学和技术领域顶级期刊 Environmental Science & Technology 。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c07873

研究介绍

中国是世界上最大的PFASs生产和消费地区之一。根据现有研究，我国氟化工相关产业大多位于人口密集、工业化速度快的东部地区。为此，本研究在过去十年（2011-2021）对中国东部的农业土壤进行了四次监测，发现 PFASs总浓度(Σ25PFAS)的空间变化差异显著 （图1）。北部地区（121-1,240 pg/g，中位数：416 pg/g）和东部地区（17.6-1,950 pg/g，中位数：388 pg/g）的样品中均发现了PFASs，而南部地区（42.1-1,960 pg/g，中位数：203 pg/g）的PFASs浓度明显较低。PFASs浓度的空间变化可能与中国制造业的分布有关。由于制造业主要集中在东部沿海地区，导致PFASs向附近地区环境的释放增加。

图1 中国东部北部、东部和南部农业土壤PFAS浓度的空间变化。橙色表示已停止使用的PFASs；绿色表示PFAS前体物；紫色代表新兴PFASs

研究进一步调查了土壤中不同PFAS浓度的时间变化（图2），发现近十年来PFOS和PFOA逐渐成为农业土壤中占主导地位的PFASs。总体而言，10年间PFOA浓度增加了86.4%，而PFOS浓度下降了28.2%。值得注意的是，这两种化学物质于2009年和2019年被添加到《斯德哥尔摩公约》中，因此 可以预期PFOS和PFOA的逐步淘汰可能成为未来十年农业土壤中PFASs总量减少的主要驱动力。 此外，研究还评估了新兴PFASs在农田土壤中的浓度变化。其中ADONA与HFPO-DA于2010年被引入PFASs市场，近十年间HFPO-DA浓度增加了137%，相反的是ADONA的浓度下降了80.0%， 证明HFPO-DA可以在农业土壤中快速积累。此外，研究发现 PFASs替代品6:2CL-PFESA和8:2CI-PFESA的浓度分别增加了86.8%和43.5%。这与6:2Cl-PFESA在中国产量的增加，以及8:2CI-PFESSA更加容易被代谢有关。

图2 (A) PFOA、(B) PFOS、(C) HFPO-DA、(D) ADONA、(E) 6:2 Cl-PFESA和(F) 8:2 Cl-PFESA在中国东部农业土壤中的浓度变化

研究通过源解析，总结了各排放源对PFASs浓度贡献的时间变化。 研究发现，消费品行业的贡献率从6.10%稳步上升到26.2%，这主要归因于中国家庭人均消费支出的增加。而传统和新型PFASs行业的贡献分别从24.2%下降到1.50%和19.1%下降到5.40%，这可能是由于PFASs产业向中国西部迁移以及PFASs限制性法规的实施。此外，纺织和灭火剂行业的贡献率从7.70%急剧上升到14.6%，这可能与纺织行业产量的时间变化有关。自2016年以来，传统金属电镀行业的贡献有所下降，这表明对PFOS生产的监管在中国已逐渐生效。快餐业的贡献与过去十年中国餐饮席位总量的变化呈现出一致的时间趋势。与上述排放源相比，新型电镀行业的贡献则相对稳定（图3）。

图3 2011-2022年中国东部农业土壤PFASs排放源的贡献变化

总结

本研究对2011-2021年间中国东部农业土壤中的PFASs浓度的空间变化和时间趋势进行了评估，发现其浓度在此期间下降了28.2%。鉴于农业土壤是持久性有机污染物(POPs)的汇，研究结果表明，《斯德哥尔摩公约》的有效实施及产生的间接影响是控制中国农业土壤中PFASs污染的有效方法。此外，研究结果表明，在超过40%的土壤样品中检测到19种PFASs，浓度为17.6-1950 pg/g，中位数为373 pg/g。此外，研究发现传统PFASs占PFASs总数的63.8%。通过正矩阵因子分解模型进行源解析发现，消费品生产行业对PFASs排放的贡献率从6.10%稳步上升到26.2%，而传统和新型含氟聚合物行业分别从24.2%下降到1.50%和19.1%下降到5.40%，进一步证明了《公约》实施的有效性。

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