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刘会贞Nature子刊：高效加氢！层状AlOOH上构建的表面受阻路易斯对用于氢化反应

时间：2022-05-17 来源： 浏览：

刘会贞Nature子刊：高效加氢！层状AlOOH上构建的表面受阻路易斯对用于氢化反应

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氢气活化是催化加氢反应的关键步骤，设计用于加氢的多相固体表面受阻路易斯对(ssFLP)催化剂是催化领域的新挑战，但迄今为止尚未有关于在AlOOH表面上构建ssFLP的研究报道。近日， 中科院化学所刘会贞 课题组制备了具有层状结构的AlOOH，发现路易斯碱性OH v 位点(从OH中除去一个H)和相邻的路易斯酸性不饱和Al位点可以形成ssFLP。
AlOOH独特的层状结构和丰富的OH缺陷导致高浓度的OH v /Al 3+ 不饱和ssFLP，有利于高效的氢活化。使用这些层状AlOOH催化加氢反应，烯烃和炔烃的氢化可以在温和的条件下(T = 80°C和P(H 2 ) = 2.0 MPa)有效地进行：AlOOH催化苯乙烯加氢制乙苯，具有高的转化率和对乙苯的>99%的选择性，将反应时间延长至6小时，苯乙烯完全氢化；并且AlOOH可以使用至少5次而不会显著降低活性和选择性。
理论计算说明了加氢机制：吸附在AlOOH上的H 2 很容易分裂成H δ+ 和活性H物种，电荷分，其中一个H δ+ 键合到路易斯碱基OH v 以产生OH δ+ ，而另一种活性H物种被周围的Al原子稳定，这表明H 2 在AlOOH上的分裂模式是异裂的，AlOOH上的富OH缺陷是产生路易斯碱和路易斯酸中心的关键。该工作开发的新型AlOOH加氢催化剂，不仅有高的性能，并且其为制备固体表面FLP提供了新思路。
Solid Surface Frustrated Lewis Pair Constructed on Layered AlOOH for Hydrogenation Reaction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29970-6
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